铈基吸附剂价态的调控及其除磷性能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:rogy520111
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我国水体富营养化形势严峻,磷含量过高是引起水体富营养化的决定性因素。国内外研究的各类除磷方法中,吸附除磷法具有操作简单、效率高的特点,因而被广泛关注。而吸附剂是吸附除磷工艺的核心。本课题旨在以经济易得的铈元素为中心原子制备出高效除磷吸附剂,并对其吸附性能展开研究。利用化学沉淀法制备得到铈基金属有机框架材料Ce-MOF,经过热解反应衍生出铈基纳米复合材料。通过控制煅烧氛围和温度调控吸附剂中心原子的价态及配位不饱和度,得到一系列介孔材料。在氮气氛围中,400℃/500℃条件下获得部分热解的Ce-MOF(N),保有Ce-MOF框架结构,三价铈含量较高。空气氛围中煅烧,Ce-MOF完全被氧化生成二氧化铈晶体。Ce-MOF(A)具有高比表面积,但Ce-MOF(N)表现出优于二氧化铈2~4倍的除磷性能。证明铈元素对磷的吸附去除中,三价铈起主要作用。Ce-MOF(N)的对磷酸盐的吸附符合Freundlich等温吸附模型,Ce-MOF(A)则更符合Langmuir模型。Ce-MOF(N)对磷酸盐的最大吸附量为182.92 mg/g,高于CM-500(A)的两倍。拟二级动力学模型最为准确地描述了Ce-MOF(N)的吸附过程,拟合吸附量与真值接近,吸附速率快。在p H为2-12的范围内都表现出稳定且高效的吸附除磷性能。整体来说碱性环境去除效果较酸性环境更佳,去除率高出20%。这是因为碱性条件Ce(Ⅲ)发生水解反应生成含羟基的化合物,为与磷酸盐的离子交换提供了更多的活性位点。竞争阴离子的存在基本不影响Ce-MOF(N)的除磷效果,弱酸的阴离子因其水解作用会增大溶液的p H,甚至对吸附剂的除磷效果表现出促进作用。结合Zeta电位、XRD、XPS、FTIR等表征结果和吸附实验结果及铈元素性质,初步分析Ce-MOF(N)对磷的吸附去除机理为静电吸附、表面沉淀和离子交换的共同作用。酸性条件下,磷酸盐与溶解的Ce(Ⅲ)在吸附材料表面形成磷酸铈的沉淀。同时吸附剂表面成正电性,还可以与磷酸根负离子通过静电吸引作用结合。碱性条件下,溶解的Ce(Ⅲ)因水解作用生成羟基化合物,为磷酸盐提供进行离子交换的吸附位点。Ce-MOF(A)则主要通过静电吸附作用除磷。
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