中国自来水厂进出水和人体尿液中内分泌干扰物的暴露水平研究和风险评价

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内分泌干扰物是一类能够影响生物体激素分泌的外源化合物的总称。由于激素分泌关乎多个系统,所以内分泌干扰物可能会导致流产、生殖系统发育缺陷、心血管疾病、骨质疏松等多种危害。因环境中内分泌干扰物种类繁多、使用广泛、产生危害作用的浓度低,本文针对以上特点,首次采用多目标物、多介质、多样品的方式进行研究。为了探索我国范围内内分泌干扰物质的浓度分布,评估内分泌干扰物对人体健康和生态系统的影响程度,本研究以雌酮、雌二醇、雌三醇、雌炔醇、双酚A、壬基酚、雌马酚以及双酚A和壬基酚的氯消毒副产物为目标物质;以全国水样和尿样为介质;采用固相萃取、水解等手段分别处理水样和尿样,并通过丹磺酰氯衍生提高样品检出的灵敏度并降低基质效应,最后通过超高效液相色谱串联二级质谱系统分析浓度;检测了来自全国17座城市55个自来水厂进出水样品以及16座城市共计1075个人体尿液样品中内分泌干扰物的浓度。最后通过尿液浓度反演暴露量,计算出内分泌干扰物造成人体健康危害的年均风险值,同时通过毒性数据拟合计算出内分泌干扰物对水生生物的生态风险。研究结果显示,全国自来水厂进出水样中均能检测出多种内分泌干扰物,其中双酚A、壬基酚、雌马酚的浓度和检出率较大。进水中的内分泌干扰物浓度在海河、松花江流域较低,而在长江、黄河、太湖、珠江等流域则较高。出水中除了检测出原物质以外,还能检出五种氯消毒副产物(MCBPA、DCBPA、TCBPA、MCNP、DCNP),并且随着氯消毒副产物氯代数量的增加,其浓度和检出率都呈下降趋势。出水中内分泌干扰物的浓度分布并未出现明显的地域差别,但是个别水厂(如北京W45、株洲W33)的浓度较高。某些城市不同水厂同类水样中内分泌干扰物浓度差异较大,但本研究中内分泌干扰物浓度小于一些国内外研究的浓度。研究还发现自来水厂能够去除内分泌干扰物,不同水厂对各种内分泌干扰物的去除率存在差异,但所有水厂能够去除至少一种内分泌干扰物。人体尿液中内分泌干扰物的浓度并未出现明显的性别差异。人体尿样中广泛检测出多种内分泌干扰物及六种氯消毒副产物(MCBPA、DCBPA、TCBPA、TeCBPA、MCNP、DCNP)。尿样中双酚A氯消毒副产物检出率并未随着氯代数量的增加而减少,这一规律与水样不同;而壬基酚氯消毒副产物的检出规律与水样一致。雌马酚是尿样中内分泌干扰物的主要组成物质,在尿样中的检出率为96.3%,远远超过文献报道的三分之一到二分之一。人体尿液中的内分泌干扰物并未出现明显的空间分布特征,但是尿样中浓度较高的城市,其水样中的浓度也偏高。人群的健康风险评价结果显示,我国人群目前的双酚A暴露水平可能会导致一定的健康风险,壬基酚的风险虽然小于双酚A,但是某些城市健康风险值也超过了最大可接受水平。全国内分泌干扰物总计健康风险值显示,我国人群暴露的内分泌干扰物可能会对健康造成危害,需要采取相应的预防控制措施。内分泌干扰物的生态风险评价结果显示,水生生物尚未受到内分泌干扰物带来的生态影响。全国所有城市中双酚A和壬基酚的风险熵都远小于最大可接受水平。
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