论文部分内容阅读
光催化是一种环境友好、颇具潜力的处理水中污染物的技术,其具有较高的能源效率。在光催化的反应过程中最重要的是使用的光催化材料,而使用最多的就是半导体材料。其中不足的是传统的半导体光催化剂只能吸收紫外光(大约太阳能的4%),这严重限制了半导体光催化的实际应用。因此,开发新型可见光(大约太阳能的45%)响应的半导体光催化剂尤为重要。钼酸铋(Bi2MoO6)是一种在奥里维里斯家族中具有最简单的结构、含钙钛矿相层(Bi2O2)(Am-1BmO3m+1)、可见光响应的高效半导体光催化剂。本文的主要研究对象就是钼酸铋(Bi2MoO6),通过一步水热法、原位生长法/高温固相法相结合的方法制备出Bi2MoO6单体和不同比率的复合物,将其应用在降解有机污染物方面,结合一系列的表征结果分析其结构与性能方面的联系。下面是详细的工作内容:(1)采用一步水热法和原位生长法相结合制备出Bi2MoO6、Ag3PO4和Ag3PO4-Bi2MoO6。结果表明:Ag3PO4纳米颗粒均匀地生长在Bi2MoO6空心微球的表面,且Ag3PO4-Bi2MoO6比Bi2MoO6单体在可见光范围内的光吸收强度明显增强。更重要的是,通过在光催化反应过程中加入过氧化氢(H2O2),大大降低了Ag3PO4纳米颗粒的光腐蚀,显著提高了其稳定性,这是由于过氧化氢(H2O2)可以捕获Ag3PO4表面产生的光生电子。另外,引入的过氧化氢(H2O2)对Ag3PO4-Bi2MoO6体系也表现出明显的保护与促进作用,15 wt%Ag3PO4-Bi2MoO6的反应速率常数(k=0.03585 min-1)是Bi2MoO6单体(k=0.00378 min-1)的9.50倍。同时,Ag3PO4-Bi2MoO6复合物在光催化降解过程中表现出良好的稳定性。(2)分别采用一步水热法、浸渍煅烧法、常温固相法和高温固相法制备出不同条件下的MgFe2O4。通过X-射线粉末衍射(XRD)表征来分析MgFe2O4的晶体结构,筛选出纯相MgFe2O4的制备方法为高温固相法,加入的表面活性剂为柠檬酸(柠檬酸的摩尔比例等于金属硝酸盐的摩尔比例之和)。(3)采用一步水热法和高温固相法相结合制备出Bi2MoO6、MgFe2O4和MgFe2O4-Bi2MoO6。通过紫外-可见漫反射吸收光谱(Uv-vis)表征可知,复合物在可见光区的吸收大大增强,扩宽了其光响应范围。依据光催化降解孔雀石绿(MG)水溶液的实验结果来分析其光催化性能。结果表明:MgFe2O4单体对MG分子具有很好地吸附性,这是由于其大的比表面积;相比于Bi2MoO6,复合物的光催化降解效率均比Bi2MoO6单体高,20 wt%MgFe2O4-Bi2MoO6的降解速率常数(k=0.0113 min-1)为Bi2MoO6单体(k=0.0014 min-1)的8.70倍。通过捕获实验可知h+和·O2-在光催化降解过程中起着至关重要的作用。