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矿热炉气中含有大量CO（>85%）,可作为一碳化工原料气。同时,矿热炉气中CO的资源化利用也能减少大量CO2排放,助力“碳达峰、碳中和”目标的达成。然而,矿热炉气中同时还存在着包括砷化氢（AsH3）在内的多种杂质气体,不仅严重阻碍了CO的资源化利用,还会造成管道、设备的腐蚀以及催化剂的中毒。因此,针对矿热炉气中AsH3的高效净化研究具有非常重要的现实意义。虽然低温（<200℃）微氧（0.5%～1.5%）条件下催化氧化AsH3已有一定研究进展,但还存在一些关键性问题亟待解决:常规负载型催化剂不能使活性组分均匀分布,很难充分利用各组分的目标功能;实际工业尾气中残余的杂质气体对催化剂的抗毒性能也提出了挑战;且催化剂构效关系及催化反应机理也有待深入研究。核壳型催化剂是由中心粒子和包覆层组成,往往能整合壳层与核层两组分的特性,通过壳层的保护和限域作用能有效改善核层活性组分的分散性、催化剂的稳定性和抗中毒性,充分发挥各组分功能。因此,本研究以核壳型CuO@SiO2材料作为催化剂,利用核壳型结构的特性,针对低温微氧条件下对矿热炉气中AsH3的催化氧化净化及机理开展了研究,具体研究内容和结论如下:（1）首先,以正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,以硝酸铜（Cu（NO3）2·3H2O）为CuO前驱体,通过自组装法制备了核壳型CuO@SiO2催化剂,与传统的负载型CuO/SiO2催化剂相比,由于壳层SiO2的限域作用,核壳型结构中活性组分CuO的分散性明显优于负载型。此外,壳层SiO2与核层CuO由于较大的接触面积而产生较强的相互作用,这种相互作用主要体现在电子转移而产生的配位不饱和Cu2+和激发活性氧,以及对于催化剂的氧化还原性能和酸、碱性位点的改善,使得核壳型CuO@SiO2催化剂氧化AsH3的活性明显高于负载型CuO/SiO2催化剂。（2）考察了核壳型CuO@SiO2催化剂的不同制备条件（水热温度、分散剂（PVP）比例、硅源（TEOS）添加量、氨浓度和表面活性剂（CTAB）添加量）对其催化氧化AsH3性能的影响。研究发现,在水热温度为160℃、PVP与硝酸铜质量比为1:1、TEOS添加量为10 m L、氨浓度为0.1 mol/L和不添加表面活性剂CTAB的条件下,所制得的催化剂中CuO分散性较好,介孔结构较为发达,酸、碱性位点的数量和强度也适于AsH3的催化反应的进行,核层与壳层之间较强的相互作用导致电子转移,从而产生了较多的高活性配位不饱和Cu2+和活性氧,使其在催化氧化AsH3中展现出了优异的活性。（3）为了能够为催化剂的工业化应用提供一些铺垫,对催化氧化AsH3的反应条件（反应温度、氧含量和空速）及共存气体（CO、H2S、PH3、COS和CS2）的影响进行了研究。结果表明,CuO@SiO2催化剂催化氧化AsH3效率随着反应温度的升高而上升,不同反应温度下主要产物均为As2O3,但≤100℃时有单质As的形成,≥140℃时有As2O5的形成;氧含量在0～1%范围内的提高会促进催化氧化反应的进行,过高的氧含量（>1%）会使反应产物会在催化剂上迅速积累,从而降低其催化活性。催化剂在低温微氧条件下,对高浓度CO体系中的AsH3具有较好的脱除性能,共存气体H2S、PH3和CS2会在不同程度上抢占一部分吸附位点/活性位点,使得催化剂对AsH3脱除效率降低;而催化剂在共存气体COS中对AsH3气体分子具有良好的选择性。（4）对CuO@SiO2催化剂催化氧化AsH3失活机制的研究发现,配位不饱和Cu2+和化学吸附氧的消耗以及产物As2O3和As2O5造成的堵塞是催化剂的主要失活机制。基于该机制,研究了水洗、碱洗和氮气吹扫加热三种再生方法及其再生过程,结果表明,水洗再生由于不能使反应产物彻底脱除,再生效率较低;500℃氮气吹扫加热再生效率达到了100%,该再生过程中催化剂上的配位不饱和Cu2+和化学吸附氧得以恢复,且产物去除彻底;不同碱洗浓度再生的催化剂与新鲜催化剂相比活性均有提升,这是由于产物的去除,同时AsH3吸附位点Si-OH数量的增加以及碱性位点的改善;通过碱洗再生研究发现了碱洗改性CuO@SiO2催化剂的方法,活性的提升同样归因于Si-OH基团的增加以及碱性位点的改善。基于碱洗的改性作用,CuO@SiO2催化剂具有较好的重复利用性能,经过5次碱洗再生的催化剂活性仍高达新鲜催化剂的172%。（5）通过分子模拟计算研究了CuO@SiO2催化剂催化氧化AsH3的反应机理。以β-方石英（001）面和CuO（111）面经过扩胞搭建了异质结结构来模拟核壳型CuO@SiO2催化剂。该异质结结构的电荷转移仅发生在层间,AsH3在异质结上的反应可看作在CuO（111）面上的反应。AsH3在核壳催化剂上的最佳吸附位点为位于CuO的O活性位,吸附能为-1.85 e V。催化氧化的反应路径发生在CuO（111）面,且整个过程分为逐步脱氢（AsH3*→AsH2*→AsH*→As*）和逐步氧化（2As*→As*+As O*→2As O*→As2O3）。限制反应速率的步骤为O2分子化学键的断键。该机理的提出为矿热炉气中AsH3的深度净化应用奠定了理论基础。