炭电极的改性及其反式电容去离子性能研究

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由于人口增长和工业化造成的水污染加剧,使得地球上可供人类直接利用的淡水资源严重匮乏,这造成了严重的水资源供需矛盾。通过脱盐技术将地球上储量丰富的海水和苦咸水转化成淡水资源成为解决这一问题最可靠的手段。电容去离子技术(Capacitive deionization,CDI)是一种基于电吸附原理的新型脱盐技术;它相较于传统的脱盐技术,具有成本低、无污染、能耗小等优点,因而受到科研工作者的广泛关注。电极材料对CDI运行至关重要。虽然炭材料电极的脱盐容量有待提高,长时间运行时循环性能也下降严重,然而价格低廉,是工业化运行的首选材料。本论文将表面改性的活性炭(AC)电极通过反式电容去离子(Inverted capacitive deionization,i-CDI)操作抑制了活性炭电极发生的阳极氧化反应,提高了活性炭电极的脱盐量、循环稳定性和电荷效率。主要研究内容和结论如下:(1)通过化学修饰的方法制备了硝酸处理(N-AC)和离子液体修饰(P-AC)的活性炭,分别在活性炭表面引入了带负电的羧基官能团和带正电的溴鎓基团,增强了活性炭电极的亲水性和离子选择性。N-AC和P-AC电极组装的非对称CDI模块在500 mg/L NaCl中,1.2/0 V电压下通过反式操作可获得9.6 mg/g的脱盐量,并在0.8/0 V电压下循环100圈之后,仍然可以保持初始脱盐量的85.6%,表现出了优异的循环稳定性。(2)采用亲水性的羧甲基纤维素钠(CMC)和聚乙烯醇(PVA)粘结剂及其化学修饰得到的带有更多带电基团的磺化羧甲基纤维素(SCMC)和季铵化聚乙烯醇(QPVA)粘结剂制备活性炭电极,进一步增强了活性炭电极的亲水性和离子选择性。将亲水性粘结剂制备的活性炭电极应用于i-CDI测试中,使活性炭电极的i-CDI性能显著提高:NC-CMC//PC-PVA和NC-SCMC//PC-QPVA在500 mg/L NaCl中,1.2/0 V电压下的脱盐量分别为13.81 mg/g和16.61 mg/g,在0.8/0 V电压下循环100圈之后,脱盐量的保持率分别为89.95%和94.18%。此外,亲水性带电聚合物粘结剂依靠自身的电荷可以有效抑制阳极氧化的副反应,使未处理活性炭组装的常规CDI模块也表现出优异的脱盐性能:AC-CMC//AC-PVA和AC-SCMC//AC-QPVA在500 mg/L NaCl中,1.2/0 V电压下进行常规CDI测试时,可分别获得14.58 mg/g和17.39 mg/g的脱盐量,在0.8/0 V电压下循环100圈之后,脱盐量的保持率分别为65.48%和80.53%。
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