【摘 要】
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由于石墨烯在力学,光学和电学方面的优异性能,其在多个领域展现了良好的应用前景,但目前低成本制备高质量的石墨烯薄膜材料仍是制约其大规模应用的瓶颈问题。本论文采用常压
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由于石墨烯在力学,光学和电学方面的优异性能,其在多个领域展现了良好的应用前景,但目前低成本制备高质量的石墨烯薄膜材料仍是制约其大规模应用的瓶颈问题。本论文采用常压化学气相沉积法在多晶铜箔基底上进行石墨烯薄膜的制备,对石墨烯薄膜的性能进行拉曼、形貌、方阻、透光率等表征,通过控制工艺参数、对铜箔基材进行热处理、采用不同甲烷流量进行分步生长、人工引入形核种子等方法对石墨烯薄膜的性能影响因素进行研究。本论文得到的主要结论如下:(1)以铜箔为基底,采用低成本的常压化学气相沉积法(APCVD),制备出了少层石墨烯。随着甲烷流量百分增加,所制备的石墨烯ID/IG比值从0.18增加至0.35,缺陷呈现增加的趋势,方阻从2118Ω·□-1增至5870Ω·□-1,导电性呈现下降的趋势。(2)对铜箔基材进行热处理可以将其晶粒尺寸从不到60μm增加至80μm以上,铜箔热处理时间越长,热处理温度越高,所制备出的石墨烯的ID/IG比值越小,ID/IG比值可从0.61下降至0.23,同时石墨烯的方阻也呈现下降趋势,从1.708 kΩ·□-1下降至0.902kΩ·□-1。对铜箔进行热处理可以增加其晶粒尺寸,减小其晶界密度,而石墨烯形核易发生在铜箔晶界等自由能较高的缺陷处,故将导致石墨烯的晶界密度减小,减小晶界等缺陷对载流子的散射作用,提高石墨烯的导电性能。(3)采在本文中通过两步法制备石墨烯薄膜时,石墨烯晶体成核密度可以通过第一步的碳源流量和沉积时间来控制。当甲烷流量从45sccm降至5sccm生长30s时,其形核密度从0.453个/μm2降低至0.209个/μm2。当采用甲烷45sccm大流量进行第一步生长时,随着生长时间的缩短,所制备石墨烯的ID/IG比值会呈现减小的趋势。第二步生长过程会部分以第一步所形成的晶核为起点进行向外生长,并会与附近其他的晶核所生长的石墨烯连成片。(4)引入双(2,2,6,6-四甲基-3,5-庚二酮)化铜结晶粉末作为石墨烯制备的初始形核种子,种子区域、晶界区域这些非平衡缺陷自由能较高的区域,会成为碳原子优先聚集形核的区域。在相同工艺下,与纯铜箔制备的样品比较,引入人工种子的铜箔能够降低石墨烯薄膜的ID/IG比值(从0.41降低至0.33)。引入一定量的种子,控制石墨烯的形核密度,能够一定程度上改善石墨烯的质量。
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