【摘 要】
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本研究采用简便的共沉淀法通过在Zn O中掺杂Mg2+对其进行改性,成功制备出了Mg-Zn O复合光催化剂,显著提高了Mg-Zn O中光生电子-空穴的分离效率及光利用效率,使其催化性能大大提高。为解决催化剂回收困难,易流失于环境中产生二次污染等问题,制备出了光催化薄膜,并将其与连续流光催化反应器相结合,探究了该催化体系的实用性。卡马西平（Carbamazepine,CBZ）作为药物和个人护理用品（P
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本研究采用简便的共沉淀法通过在Zn O中掺杂Mg2+对其进行改性,成功制备出了Mg-Zn O复合光催化剂,显著提高了Mg-Zn O中光生电子-空穴的分离效率及光利用效率,使其催化性能大大提高。为解决催化剂回收困难,易流失于环境中产生二次污染等问题,制备出了光催化薄膜,并将其与连续流光催化反应器相结合,探究了该催化体系的实用性。卡马西平（Carbamazepine,CBZ）作为药物和个人护理用品（Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）废水的典型代表,具有来源广泛、生物毒性大、难以降解等特点,严重威胁到人类健康和生态环境安全。与传统水处理技术相比,光催化技术具有反应迅速高效、节能绿色等优势,在PPCPs废水的处理中具有广阔的应用前景。本研究以PPCPs污染指示化合物CBZ作为目标污染物,详细研究了该复合光催化剂的催化效能,并探究了该体系的反应机理,推测出CBZ可能的降解路径,为光催化剂的制备及其在环境污染控制领域的应用提供了一定的理论参考和技术支撑。主要研究内容及结论如下:（1）制备不同Mg2+掺杂比例的Mg-Zn O复合光催化剂。采用简便的共沉淀法成功制备出Mg-Zn O复合光催化剂,通过SEM-EDS、XRD、XPS、UV-vis、BET-BJH等多种检测手段,分析了其物相组成及内部结构,表征结果证明了该催化剂为介孔结构,Mg2+的掺杂能够有效提高Zn O材料的光利用率,减小光生电子-空穴复合,提高光催化效能,且掺杂比例为6%时光催化性能达到最佳。该复合光催化剂制备成功。（2）在紫外光下,以CBZ为目标污染物考察Mg-Zn O的光催化效能。分别探究了CBZ初始浓度、Mg-Zn O复合光催化剂投加量、光照距离及初始p H对CBZ降解效能的影响。CBZ的初始浓度为3 mg/L,Mg-Zn O复合光催化剂的投加量为0.8 g/L,反应初始p H为6.76,光源与液面的距离为10 cm,此时60 min内可降解绝大部分的CBZ,去除率达到了98.6%,此时的反应速率常数K为0.07146min-1,比纯Zn O对CBZ的去除率提高了约1倍,反应速率提高了约5倍。这是因为Mg2+的掺杂能够增强其对光能的利用率,提高光生电子-空穴分离效率,提高光生载流子浓度。动力学拟合的结果表明,该催化体系符合一级动力学模型。本文研究了多种共存物质对该体系降解效能的影响,结果表明Cl-和SO42-对CBZ的降解有轻微抑制作用,HCO3-和NO3-能够明显抑制CBZ的降解,水体中的腐殖酸类物质（Humic Acid,HA）也会造成去除率的显著下降。重复循环试验及金属离子溶出的测定的结果表明Mg-Zn O有着极佳的可重复利用性和结构稳定性。（3）活性物质的检测和机理分析。自由基淬灭和捕获试验的结果表明,该催化体系中存在三种类型的反应性氧化物质,即羟基自由基（·OH）、光生空穴（h+）和超氧自由基（·O2-）,其中羟基自由基（·OH）和光生空穴（h+）起主要作用。结合液相色谱-质谱联用技术（HPLC-MS）对该体系的反应机理进行了探究,共检测出了11种中间产物,对CBZ的降解路径进行了推测。（4）Mg-Zn O复合光催化薄膜在连续流光催化反应器中降解卡马西平性能的研究。将Mg-Zn O复合光催化薄膜应用于光催化反应器,在催化剂投加量为1.5g,水力停留时间（HRT）为6 h条件下,CBZ的去除率最佳,可达到67%。此外,Mg-Zn O光催化薄膜具有良好的可重复利用性和出水稳定性,Mg-Zn O经三次重复循环使用后CBZ的去除率仍可达到63%左右,在连续运行72 h的条件下,依然能够保证对CBZ有着良好的处理效果且出水水质稳定,这为光催化技术处理PPCPs废水的实际应用提供了一定参考。
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