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高放废液经萃取和离子交换去除超铀元素和Sr、Cs后变成中低放废液,虽然水泥固化法原材料易得、固化工艺简单、成本低廉并已得到广泛应用,但我国的沿海地区就地处置中低放废液政策使得如何提高固化体持留Cs+、Sr2+的能力成为亟待解决的问题。本论文研究的主要内容就是选择大体积浇注中低放废液碱矿渣水泥固化体适宜的基体配方,最大限度地减小Cs+、Sr2+浸出率,同时研究Cs+在固化体中的存在形式,探索Cs+固化机理。 考虑到我国中低放废液的特点,首先设计实验装置浓缩、脱硝废液,中和、碱化使之成为能用碱矿渣水泥进行固化的废物料浆。由于Cs+的溶解度高、扩散迁移能力较强,掺加少量的吸附辅助材料于固化基体中不能有效地抑制Cs+在固化体中的被浸出,在对不同配方的固化体中核素离子浸出性能进行研究后,确定了在水泥基体中提高沸石含量以增加对放射性核素离子的吸附,降低固化体中Cs+、Sr2+浸出率的研究方向。 实验结果表明,选择合适的碱激发剂及外加剂,经恰当的固化工艺成型的沸石含量为80%的碱矿渣水泥固化体具有一定的抗压强度,固化体的Cs+、Sr2+离子浸出率大幅降低(据此提出沸石基碱矿渣水泥的概念),在废物包容量为20%(不包括中和废液过程中产生的固形物)、按大体积浇注施工要求、采用普通净浆成型法进行固化,其固化体性能可达到如下一些指标: 水泥净浆流动度为190mm,泥浆失去流动时间为180min,泥浆初凝时间为32hr,泥浆终凝时间为44hr;在25℃密封养护下,固化体28天抗压强度10.3 MPa;固化体25℃(GB7023-86)42天Cs+、Sr2+离子浸出率分别2.5×10-4cm·d?和1.3×105cm·d-1,90℃(MCC-1P)28天Cs+、Sr2+离子浸出率分别为3.1×10-4g·cm-2·d?和2.2×10-5g·cm-2·d-1,150℃时为5.6×10-4g·cm-2·d-1和3.0×10-5g·cm-2·d-1;且固化体具有良好的热稳定性、耐久性和耐辐射性。 采用XRD、SEM EDS、AAS等测试方法对固化体中Cs+浸出性能进行研究,探讨核素的固化机理,推理出固化中Cs+被持留的三种作用:(a)随矿渣水化进 摘 要入D,’区七可 耻且 纠构合;(I〕) 被沙心顺*巨 附】_I.被水洲】刑V也决;(l,) 丁叩1且 化体地陈小。洗心基碱他渣水对放g性废物四化体*核素C*w材B阶川以沙 寸吸附为主,佛石表面的部分孔隙被水泥胶体所堵塞,进一步增强了固化体持欧C。’的能力,本文据此建立了CS“固化物理模型,探讨了CS涸化机理,进而合理解释了固化体中CS他浸出行为。