过硫酸盐强化可见光催化体系降解水中双酚A的研究

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结合当今废旧电池的污染现状,本研究以废旧电池为原料,采用溶胶凝胶法制备具有可见光响应的ZnFe2O4催化剂,并进一步制备ZnFe2O4/g-C3N4复合催化剂,分别构建非均相-可见光(Vis)-过硫酸盐(PDS或PMS)体系,处理水体中的双酚A污染物,并对光催化的机理进行了初步研究,主要内容如下:(1)以ZnFe2O4为催化剂构建Vis/ZnFe2O4/PDS体系,借助一系列表征手段研究了ZnFe2O4的表面形貌、元素组成和光学结构。在自然p H条件下,Vis/ZnFe2O4/PDS体系在120分钟内对于BPA的降解率达到96.5%。光致发光光谱(PL)及瞬时光电流测试结果表明PDS在光催化过程中捕获了光生电子,有效地抑制了光生载流子的重组现象。通过电子顺磁共振测试(EPR)及抑制剂实验验证了光催化过程中的主要活性物种,发现SO4·–和·OH两种自由基以及光生空穴均作用于污染物的氧化。通过控制变量法研究中操作参数的影响,发现在自然p H条件,PDS投加量为1.0 m M,ZnFe2O4用量为0.3 g/L时,Vis/ZnFe2O4/PDS体系的降解效果最佳。此外,ZnFe2O4具备较好的可重复利用性能和光催化稳定性。构建Vis/ZnFe2O4/PDS体系处理双酚A污染物,符合“以废治废”的理念,为废旧碱性锌锰干电池的回收与再利用提供了一种可行的新思路。(2)为了进一步提高催化剂的光催化活性,将ZnFe2O4与g-C3N4结合,制备ZnFe2O4/g-C3N4复合催化剂,构建Vis/ZnFe2O4-g-C3N4/PMS体系应用于处理目标污染物BPA。探究了光催化剂的活性,并对催化剂的表面形貌和组成结构进行了一系列表征。在自然p H条件下,PMS用量为0.5 m M,催化剂用量为0.3 g/L时,Vis/ZnFe2O4-g-C3N4/PMS体系在60分钟内对BPA的降解率达到97.7%。抑制剂实验表明非自由基作用在BPA氧化过程中占主导地位。光致发光光谱(PL)及瞬时光电流测试结果表明复合催化剂的性能优于单体催化剂,PMS可以有效地抑制光生载流子的重组现象。Mott-Schottky测试表明合成的ZnFe2O4-g-C3N4复合催化剂为n-n型异质结,异质结的形成有利于载流子的界面传递。体系对于不同污染物表现出一定的选择降解性,将其用于处理实际废水,研究了常见的阴离子对反应的影响,同时也考察了催化剂的重复利用性能和光催化稳定性。
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