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近年来,关于GaN基薄膜半导体和稀土发光材料等新型光电材料的研究吸引了众多科研人员的热忱。GaN基半导体具有较宽的禁带宽度、直接带隙跃迁、通过掺杂其带隙可调控至整个可见光范畴等优点,在蓝光发光二极管、半导体激光器等领域有着巨大的应用市场;稀土发光材料具有荧光光谱窄,转换效率高,发射波长覆盖整个紫外、可见光和红外光谱范围,荧光寿命可以从纳秒跨越到毫秒量级,物理和化学性质稳定等优点,目前已广泛应用于照明、成像、显示、医学放射学等领域。 目前,关于GaN基薄膜半导体和稀土离子掺杂发光材料的研究主要集中在生长工艺改良、线性光学性质等领域,而关于其非线性光学性质的研究还比较少,因此有必要对其非线性光学性质进行深入研究,从而促进其在非线性光学领域的应用和发展。 本文的主要研究内容和研究成果包括以下五个方面: 1.采用MOCVD方法生长了未掺杂GaN、P型Mg掺杂GaN、In0.16Ga0.84N/GaN多量子阱等薄膜半导体材料,测量了其线性光学性质并对其发光机理进行了探究。同时实验上研究了其在800 nm飞秒激光激发下的非线性光学性质。实验发现,在800 nm飞秒激光激发下,多光子荧光、二次谐波等非线性光学信号之间存在着竞争关系,反映出不同非线性光学信号对激发光的能量分配存在着竞争,并通过其非线性光学信号强度与激发强度之间的依赖关系进行了验证,同时对其竞争机理进行了初步探究; 2.实验上观察到了In0.16Ga0.84N/GaN多量子阱薄膜半导体材料在波长为1.24~2.48μm飞秒激光激发下有效的蓝光发射现象,通过理论证明了其有效的蓝光发射是通过级联的多光子吸收诱导的蓝光发射。即势垒GaN价带上的电子同时吸收n(n=1和2)个光子跃迁到深受主能级上,然后紧接着再同时吸收m(m=3,4和5)个光子跃迁到导带后弛豫到势阱InGaN里复合发光。荧光强度与激发强度之间的依赖关系显示了其斜率在n到n+m之间,实验与速率方程理论分析结果非常吻合; 3.研究了单掺Tb3+、Eu3+和Dy3+等三种稀土离子铝硼酸盐闪烁玻璃在2.6μm飞秒激光激发下的高阶多光子上转换荧光。实验上观察到了有效的多光子荧光,其多光子荧光光谱与单光子荧光光谱类似。通过荧光强度与激发强度之间的依赖关系发现:在低功率激发下,Tb3+和Eu3+稀土离子掺杂闪烁玻璃表现为4光子吸收过程,而Dy3+离子掺杂闪烁玻璃则介于2到3光子吸收过程;高功率激发下,对于三种稀土闪烁玻璃来说,其斜率均趋于1。理论上解释了高阶多光子荧光上转换的原理,即在飞秒激光激发下,稀土离子的基态和低能量中间态能级由于超饱和吸收会布居电子,从而将高阶多光子吸收转变为较低阶多光子吸收过程,提高了转化效率。同时,还研究了厚玻璃样品在高功率激发下的上转换荧光发射现象,发现其上转换荧光光谱展宽为近似白光光谱,这种白光光谱为自聚焦效应所导致。 4.研究了共掺Gd3+和Tb3+稀土离子硅酸盐闪烁玻璃中双光子吸收诱导下的量子剪裁(光子级联发射)现象,即同时吸收两个~400 nm左右的光子,从而发射三个在可见光范围内的光子。实验发现,在单光子激发下观察不到Gd3+离子的光子级联发射现象,而在双光子激发下则可以有效的观察到该现象。同时,在波长分别为390、392和394 nm的飞秒激光激发下,稀土玻璃发光呈现为绿色、黄色、红色等三种不同颜色。同时,在波长为~400 nm飞秒激光激发下,低功率时荧光颜色为红色,随着激发功率的增加,荧光颜色逐渐变为黄色并最终转变为绿色。因此,稀土玻璃荧光颜色随着激发波长和功率的不同而改变,表现出非常奇特的光学性质。结合实验观察到的现象,给出了相应的理论解释。 5.利用水热法合成了Gd0.9PO4∶(Tb3+)0.1微纳米晶粉末样品,通过电子扫描显微镜观察到其尺寸为~1.0到~10.0μm。并进一步研究了Gd0.9PO4∶(Tb3+)0.1微纳米晶粉末样品中双光子吸收诱导的量子剪裁(光子级联发射)现象。实验发现,在波长为~400nm飞秒激光激发下,观察到了非常窄带(线宽为~1.0 nm)的线状荧光光谱,并跟固体块状玻璃样品中的实验结果进行了初步比较,对其原理进行了简单阐述。 本论文的研究成果对进一步充实并完善GaN基薄膜半导体和稀土掺杂发光材料的非线性光学性质有着重要意义,同时进一步展示了其在非线性光学领域的应用潜力。