锰基磁性材料是近年来发展起来的一类新型磁性材料，它极大地丰富了磁学和磁性材料的研究内容，在永磁材料、磁制冷应用、磁性功能材料和自旋电子器件等方面具有应用潜力。本文利用X射线、中子和电子衍射技术在原子尺度和介观尺度揭示了锰基磁性材料的晶体结构、磁结构和微观结构信息，并结合磁性测量技术系统研究了磁性材料MnxBi，MnxSb以及NiMn基Heusler合金的磁性效应。利用第一性原理计算、微磁学理论等方法分析了锰基磁性材料中磁性与结构的关系。最终，探索并制备了高性能的磁性功能材料。　　论文的主要内容有:　　(1)采用高辊速快淬工艺和低温热处理方法制备了高纯度、高织构的各向异性纳米晶MnBi铁磁性薄带。实验发现Mn1.22Bi以65 ms-1的辊速快淬，在573 K热处理12小时后可形成晶粒尺寸为20-30 nm范围的MnBi合金。通过细化快淬低温相MnBi至3μm左右可得到矫顽力为1.1 T、剩磁比达0.945的各向异性MnBi磁粉。在室温和400K时粘结MnBi的磁能积分别达到了8.9 MGOe和5.0 MGOe。各向异性MnBi磁体具有正的矫顽力温度系数，矫顽力在540 K时可达到2.6T。　　(2)采用中子衍射技术获得了纳米晶MnBi的结构与磁性的关系，发现MnBi纳米晶能抑制低温相在633 K附近向高温相的结构转变，晶粒尺寸的减小提高了低温相MnBi的稳定性。研究表明纳米晶MnBi的矫顽力机制主要为形核机制。MnBi矫顽力与温度的依赖关系不仅受磁晶各向异性的影响，还依赖于颗粒尺寸等微结构因素。随着颗粒尺寸的减小，MnBi的矫顽力温度系数增大。以MnBi为硬磁相制备的MnBi/Sm2Fe17Nx杂化磁体，可有效改善Sm2Fe17Nx的矫顽力温度系数。　　(3)第一性原理计算表明NiAs型化合物MnBi的磁晶各向异性主要是Mn-Mn、Mn-Bi两种化学键的竞争结果。温度升高时，Mn-Mn化学键有利于轴各向异性的产生，Mn-Bi化学键则更利于面磁晶各向异性的加强。实验上通过球磨MnBi减小颗粒尺寸的方法实现了轴各向异性的增强，将MnBi室温矫顽力提高到2T，证实了Mn-Mn化学键增强、Mn-Bi化学键减弱实现轴各向异性提高的计算结果。　　(4)制备了NiAs型MnxSb(1.00≤x≤1.22)和Mnx-0.1ZxSb(Z为Si、C、Cd、Al、Cr、Ti、Zr)等材料。X射线衍射和磁性测量表明:随着Mn含量的增多，MnxSb的居里温度下降，增加的Mn原子占据在2d位置，并与2a位锰原子呈反铁磁性排列。中子衍射分析表明随着锰含量的增多，MnxSb的轴磁晶各向异性逐渐增强。通过第三元素掺杂可有效调控MnxSb材料的居里温度，并成功制备得到了室温磁墒变为-△SM＞2.0 J*kg-1*K-1的磁制冷材料Mn1.12Zr0.1Sb。　　(5)采用中子衍射技术分析了Ni2Mn1.48Sb0.52的晶体结构和磁结构，阐释了奥氏体相向马氏体相转变的过程。奥氏体相中，替代Sb的Mn原子具有较大的磁矩，并且与原来位置的Mn原子呈反铁磁性排列。在300 K时，奥氏体相中Mn(4a)、Mn(4b)、Ni(8c)的磁矩分别为2.874 uB，-2.616 uB和0.3 uB。从300 K到267 K，Ni2Mn1.48Sb0.52从立方结构逐渐转变为正交结构。由于对称性降低，奥氏体相的Mn(4a)转变成马氏体相的Mn(2a)、Mn(2f); Mn(4b)转变成马氏体相的Mn(2b)、Mn(2e)。在4K时，马氏体相中Mn(2a)、Mn(2f)、Mn(2b)、Mn(2e)的磁矩分别为2.753 uB，2.435 uB，-1.389 uB和-1.414 uB。马氏体中的磁性相分离形成了铁磁/反铁磁界面的耦合，在低温时出现交换偏置效应。　　(6)采用中子衍射技术分析了Ni2Mn2-xSnx(0.44≤x≤0.80)奥氏体相和马氏体相的晶体结构和磁结构。在奥氏体中，过量Mn原子替代Sn原子占据4b位置，其磁矩与4a位置Mn原子呈铁磁性排列，但4b位置锰原子磁矩很小，约为0.5uB。在形成马氏体相中，Mn原子晶格间距变小，Mn(2a)、Mn(2f)与Mn(2b)、Mn(2e)倾向于反平行排列。通过磁相互作用的分析表明Mn-Mn间相互作用决定了这类材料的磁化强度，Ni原子与Mn原子的杂化作用决定了马氏体相变的温度。根据中子衍射分析获得的磁结构，成功解释了其磁性、磁卡效应和交换偏置效应。