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与MAX体系中研究最为广泛的Ti3SiC2和Ti3AlC2相比,Cr2AlC拥有更优异的高温抗氧化性和耐腐蚀性能,已成为高温结构件和涂层的优选材料。但是相对于传统的结构陶瓷(如Al2O3,SiC),Cr2AlC的强度有待提高。为了增强Cr2AlC材料的力学性能,拓宽其工程应用范围,固溶改性被视为一种有效手段。本文利用密度泛函理论的第一性原理软件包VASP对Cr2AlC及其Cr2AlSiC固溶体的取代位置,固溶度和相关性能开展计算研究,通过实验验证了计算结果的正确性,为合成相关固溶体提供理论依据,并对实验中出现的强化现象从理论上进行解释。本研究工作首先集中于Cr2AlC和Cr2AlSiC固溶体的模型确立,晶体结构和形成能的计算。选取Cr2AlC原胞,并对其进行优化。在Cr2AlC模型的基础上,令Si原子取代其中的部分Al原子,通过最低能量法则,建立起不同Si固溶度的固溶体模型,再对Cr2AlSiC的晶体结构和形成能进行计算。计算结果表明：随着Si原子的加入,晶格常数a基本保持不变,而c呈逐渐递减的趋势。并通过进一步计算键长变化发现晶格常数c的缩短主要是由Cr-Si键长短于Cr-Al键长的影响所致。计算得到的Cr2AlSiC固溶体的形成能都为负值,说明固溶体在能量上趋于稳定。其次,利用实验手段合成了Cr2AlSiC固溶体,证实了计算中固溶体能够稳定存在的结论。其晶格常数a=2.85A,c=12.83A,而相对应的计算值为a=2.85A,c=12.58A,误差小于5%,再次证明了选取模型的可靠性。本研究进一步计算Cr2AlC和Cr2AlSiC固溶体的弹性模量、态密度和电荷密度来分析Cr2AlC的性能特点。材料拥有的高弹性模量和机械强度,是因为保持了Cr-C之间的强共价键；而它优异的抗高温氧化性和耐腐蚀性是由于穿插在Cr6C层之间的Al原子层与Cr6C层结合较弱,容易在外界作用下,断键并通过空位迁移到表面形成致密的Al2O3层,从而保护基体免受进一步的氧化和腐蚀。通过对Cr2AlC和Cr2AlSiC的计算值进行对比,总结出Cr2AlSiC强化的机制是由于Si原子比Al原子多一个核外电子,从而增强最外层电子的杂化作用,引起固溶体的总电荷密度集中,键强得到提高,达到强化效果。通过对Cr2AlC及其Cr2AlSiC固溶体的计算,全面了解其结构性能特点,通过实验证实了计算结果的可靠性,并从理论上解释了强化现象。本研究的开展,对其它MAX材料的成分设计也同样具有指导意义。