本研究拟从饮品、食品及药品三类人体日常摄入物的角度出发,选择砷含量不同的茶、海带和牛黄解毒片,对其中砷含量特征进行分析。在此基础上,以砷含量超标的菊花茶、海带和牛黄解毒片样品为主要研究对象,采用人工胃肠模拟系统(in vitro方法),探讨不同试验条件(摄入方式、供试方法、胃肠模拟系统参数)对不同砷含量的摄入物中砷生物可给性的影响,进而完善人工胃肠模拟系统,并对样品中砷生物可给性进行评价。主要研究结果如下:(1)茶、海带、牛黄解毒片中砷含量特征分析不同种类的17个茶样品中,砷含量为ND~1.16±0.03 mg/kg,其中23.5%的样品中砷未检出,11.8%的样品砷含量超过绿色食品-代用茶《中华人民共和国农业行业标准》(NY/T2140-2012)中的砷限量标准(0.5 mg/kg)。此外,砷超标的两个河北安国产祁菊花样品(砷含量:0.51 mg/kg和1.16 mg/kg)硫含量最高,为5 761 mg/kg和11 331 mg/kg,显著高于砷未超标祁菊花样品中硫含量1 970mg/kg(P﹤0.05),因此,祁菊花样品中砷超标是在加工过程中使用硫磺熏制干燥造成的;海带样品中砷含量范围24.9±0.85 mg/kg到51.7±3.98 mg/kg,远远超过《农产品安全质量无公害水产品安全要求》中规定砷在水产品中的限量标准(0.5 mg/kg);牛黄解毒片中砷含量为7.5×104 mg/kg,超过WM/T 2-2004《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》及《中国药典》中砷限量值(2.0 mg/kg)的3.8万倍。(2)菊花茶中砷生物可给性研究菊花茶以茶水、原茶和菊花茶粉末的形式投入人工胃肠模拟系统中,其中茶水在胃肠阶段的砷生物可给性为30.0%~35.3%,大于原茶和粉末的砷生物可给性3.45%~9.89%和18.1%~16.8%,因此,菊花茶不同摄入方式是影响其砷生物可给性的主要因素。对于砷含量为69.5μg/L~71.3μg/L的茶水,其砷生物可给性在胃肠阶段差异不大。不同液/液比(茶水/胃肠溶液)(1:9,1:5,1:2)下茶水中砷生物可给性在胃阶段为57.7%~59.2%,在肠阶段为62.7%~63.3%,表明液/液比对茶水中砷的生物可给性影响不明显;不同转速(100 r/min,150 r/min,220 r/min)下茶水中砷生物可给性在胃阶段为54.5%~63.5%,在肠阶段为53.3%~65.4%,胃肠阶段茶水中砷生物可给性均随转速的增大先降低后升高,转速150 r/min时显著低于100 r/min和220 r/min时砷生物可给性;胃液不同p H(p H为1.0,2.0,4.0)下茶水中砷生物可给性在胃阶段为54.5%~65.1%,肠阶段为47.5%~66.8%,茶水中砷生物可给性在胃阶段随胃液p H增大先降低再升高,胃液p H为2.0时砷生物可给性显著低于p H 1.0和p H 4.0时砷生物可给性,在肠阶段随胃液p H值增大而逐渐升高,且差异性显著;胃肠阶段不同停留时间(胃:0.5 h,1 h;肠:1 h,2 h)对茶水中砷生物可给性的影响:在胃阶段为60.3%~62.1%,在肠阶段为58.6%~64.0%,茶水中砷生物可给性在胃肠不同停留时间下差异性不显著。因此,胃肠模拟系统评价菊花茶水中砷的生物可给性时,转速、胃p H值是影响砷生物可给性的主要因素,而液/液比和胃肠停留时间不是主要影响因素。综上所述,基于减小人体健康风险及缩短试验时间考虑,评价菊花茶水中砷生物可给性的人工胃肠模拟系统的适宜条件为:液/液比为1:9,转速为150 r/min,胃液p H值为2.0,胃停留时间为0.5 h,肠停留时间为1 h。(3)海带中砷生物可给性研究海带样品中砷生物可给性在肠阶段高于胃阶段。对于砷含量30 mg/kg~40mg/kg的海带,不同固液比(1:100,1:60,1:40)下海带中砷生物可给性在胃阶段为1.23%~1.73%,在肠阶段为2.54%~4.07%,海带中砷生物可给性在胃阶段差异性不显著,在肠阶段随固液比的增大而逐渐降低,且差异性显著;不同转速(100r/min,150 r/min,220 r/min)下海带中砷生物可给性在胃阶段为1.52%~2.57%,在肠阶段为1.83%~4.19%,海带中砷生物可给性在胃阶段随转速的增大先升高再降低,且转速220 r/min时砷生物可给性显著低于100 r/min和150 r/min,在肠阶段随转速的增大而逐渐降低,且差异性显著,与海带表面昆布糖随转速加大对砷的吸附作用增强有关;胃液不同p H(1.0,2.0,4.0)下海带中砷生物可给性在胃阶段为1.19%~2.97%,肠阶段为1.21%~5.52%,胃肠阶段海带中砷生物可给性均随胃液p H增大而逐渐降低,且胃液p H1.0时砷生物可给性显著高于胃液p H2.0和p H4.0;胃肠阶段不同停留时间(胃:1 h,2 h;肠:2 h,4 h)下海带中砷生物可给性在胃阶段为1.75%~2.43%,在肠阶段为2.59%~3.32%,胃不同停留时间下,胃中砷生物可给性随胃中停留时间增大而升高,肠不同停留时间下,肠中砷生物可给性差异不显著。因此,胃肠模拟系统评价海带中砷的生物可给性时,固液比、转速、胃液p H值及胃停留时间均是影响砷生物可给性的主要因素,而肠停留时间不是主要影响因素。综上所述,基于人体正常条件和减小人体健康风险的考虑,评价海带中砷生物可给性的人工胃肠系统参数为:固液比为1:40,转速为220 r/min,胃液p H值为2.0,胃停留时间为1 h,肠停留时间为2 h(4)牛黄解毒片中砷生物可给性研究牛黄解毒片样品中砷生物可给性在肠阶段高于胃阶段。对于砷含量较高的牛黄解毒片,采用智能溶出仪的方法胃肠阶段砷生物可给性为0.35%和0.39%,略低于采用水浴振荡器胃肠阶段砷生物可给性0.57%和0.63%,得出的结果平行均较好,但水浴振荡器方法操作简单、药品用量少且不易造成二次污染,因此将其作为该试验的供试方法。不同固液比(1:1800,1:900,1:600)下牛黄解毒片中砷生物可给性在胃阶段为0.57%~0.77%,在肠阶段为0.63%~0.96%,胃肠阶段其砷生物可给性随固液比增大而逐渐降低,且差异性显著;不同转速(100 r/min,150 r/min,220 r/min)下牛黄解毒片中砷生物可给性在胃阶段为0.48%~0.64%,在肠阶段为0.53%~0.78%,其砷生物可给性随转速的增大而逐渐升高,表明转速加大有利于砷的溶出;胃液不同p H(1.0,2.0,4.0)下牛黄解毒片中砷生物可给性在胃阶段为0.47%~0.53%,肠阶段为0.51%~0.57%,胃肠阶段砷生物可给性差异不显著;胃肠阶段不同停留时间(胃:1 h,2 h;肠:2 h,4 h)下牛黄解毒片中砷生物可给性在胃阶段为0.45%~0.50%,在肠阶段为0.58%~0.83%,胃不同停留时间下,胃中砷生物可给性差异不显著,胃停留时间固定为1 h,肠中砷生物可给性随肠中停留时间的增大而显著升高,且均高于胃停留时间为2 h时肠中砷生物可给性。因此,胃肠模拟系统评价牛黄解毒片中砷的生物可给性时,固液比、转速以及胃肠阶段停留时间均是主要影响因素,而胃液p H不是主要影响因素。综上所述,选择水浴振荡器作为供试方法,基于人体正常条件及减小人体食风险的考虑,评价牛黄解毒片中砷生物可给性的人工胃肠系统参数为:固液比为1:600,转速为100 r/min,胃液p H值为2.0,胃停留时间为2 h,肠停留时间为4h。