岩沥青制备微/介孔碳材料及其对重金属离子吸附性能研究

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本论文基于我国丰富的天然岩沥青矿产资源,以天然岩沥青矿为基础原料,从制备较高比表面积、孔容以及良好孔结构的微/介孔碳材料出发,研究了不同制备条件对微/介孔碳表面形貌和结构的影响,探究了微/介孔碳材料的制备机理,并对其吸附废水中重金属Cd(Ⅱ)的吸附效果和吸附机理进行了分析,主要研究内容如下:(1)基于对岩沥青进行FT-IR、TG、GC和GC-MS分析,可知岩沥青样品中主要成份为烷烃、烯烃、脂肪族化合物、芳香族化合物、环氧化合物和稠环芳烃等。研究了以无水乙醇、石油醚、二甲苯和四氢呋喃作为溶剂对岩沥青萃取率的影响,得到了二甲苯和石油醚比例为1:9条件下对岩沥青进行净化,萃取率高达84.56%。(2)开展了对不同助剂、碳化温度、碳化时间和活化温度对微/介孔碳材料形貌、孔径和孔结构影响的研究,并探究了三维网孔状结构微/介孔碳材料的形成过程。形成过程主要如下:1)模板剂nano-MgO为大孔模板;2)助剂尿素分解和岩沥青热解在反应过程中会产生大量的小分子气体形成微孔;3)活化剂KOH与碳反应会增加微孔以及介孔。在模板剂、助剂和活化剂的综合作用下,得到了最优条件下微/介孔碳材料:以尿素为助剂,碳化时间为1 h,活化温度为1000℃条件下所制备的表面富含N、O官能团的微/介孔碳材料,其比表面积为660 m2·g-1,微孔比表面积为508 m2·g-1,总孔容为0.606 cm3·g-1,微孔孔容为0.252cm3·g-1,介孔孔容为0.354 cm3·g-1。(3)探究了前述岩沥青基微/介孔碳材料对废水中Cd(Ⅱ)吸附性能。研究结果表明,当溶液pH值为7,温度为318 K时,微/介孔碳材料对废水中Cd(Ⅱ)最大吸附容量为117.51 mg·g-1。吸附动力学和吸附平衡研究表明,吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir模型。热力学参数△G0<0,△H0>0,△S0>0,说明吸附过程是自发进行的。循环吸附实验表明,该材料具有良好的稳定性和环境友好性。对吸附前后样品U/MC800-1-1000进行Raman、Mapping和XPS分析,证明了吸附后重金属Cd(Ⅱ)均匀分布在微/介孔碳材料上,其吸附过程主要为化学吸附。
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