飞秒激光脉冲在当今科学研究,特别是在原子分子物理学领域中发挥着重要作用。飞秒激光脉冲兼具持续时间短、光谱频率范围宽、电场强度大、峰值功率密度高等特点,适用于研究原子、分子以及其所包含的电子的运动过程。伴随着飞秒激光技术的发展,相关研究的主要内容从最初的观测微观粒子的特性以及运动规律,转变至对其的影响和控制。激光脉冲整形技术的出现以及相干控制和最优控制理论的完善,使得人们对这些过程的调控变得更加得心应手。作为分子本征态之一,有关分子转动态的研究,特别是飞秒激光脉冲作用下的分子转动态动力学研究,在过去二十年间取得了很多进展,如分子的非绝热准直、超冷分子的制备及应用、极性分子在量子信息和量子计算方面的应用等等。另一方面,在有关分子转动态的相干控制以及转动态波包相干性的研究中仍存在很多有待进一步讨论的问题。本文围绕分子转动态展开,以飞秒激光脉冲和整形飞秒激光脉冲为工具,从相干控制的角度出发,对分子转动态的调控、转动相干光谱、转动波包的干涉以及准直回声等现象进行了较为详细的实验和理论研究。本论文主要工作包括以下三个方面:（1）使用4f光路整形系统产生的偏振正交的飞秒激光双脉冲,研究了其对空气中分子转动波包激发的相干控制。以整形光的相位参数作为新的维度,将传统的转动相干光谱拓展至二维转动相干光谱。通过连续改变子脉冲间的时间延迟,测量了对应的准直信号,实验中所得到的二维准直信号表现出叠加特性,这主要是由于所使用的整形脉冲能量较弱而导致的。而对应的二维转动相干光谱随整形参数的改变表现出规律性振荡,不同谱峰的振荡频率与其对应的拍频相等。结合相干控制理论,模拟了不同频率的拉曼激发过程的跃迁几率随整形参数的变化,结果表明二维转动相干光谱反应的正是整形光对转动态内在拉曼激发过程的调控。这部分工作为探测不同形式激光脉冲对转动态激发过程的调控提供了新的实验思路。（2）干涉现象是量子体系最重要的特性之一,对微观体系的观测以及重构一般都需要通过波包干涉方法来实现。大量有关波包干涉的研究工作都是围绕原子里德伯态以及分子振动态展开的,而关于分子转动态波包干涉的工作则相对较少。该部分工作讨论了在弱场条件下超短激光脉冲诱导的转动波包的干涉现象。转动波包的干涉由于其涉及的初始态较多,强场作用下跃迁复杂,干涉现象较为杂乱。通过限制激光能量并结合含时薛定谔方程的求解,发现相干光谱能够反应复杂初始态下转动波包内特定转动态的系数以及布居变化,并通过干涉引起的布居振荡获取到转动态波包的相位信息,这一结果为讨论分子转动态的重构以及利用分子转动态作为新的量子信息处理介质提供了实验方案。（3）近年来人们在进行非绝热准直的研究时发现了转动回声信号,并将其应用于研究稠密体系的退相干过程。不同种类的转动回声信号也陆续被人们所观测,如分数、倍数、虚准直回声等。有关回声信号产生过程的理解主要是从经典的相空间角度来进行的。结合双线费曼图,我们对不同类型转动准直回声的产生与内在相互作用路径间的联系进行了理论研究。预测了分数和倍数虚准直回声的存在,并以OCS分子为例,从理论上对这类信号进行了证实。此外还对理论计算得到的高阶准直信号进行傅里叶变换得到二维光谱,发现各个激发路径与高阶二维光谱中不同位置的峰相互对应,提供了更多激发过程的信息。有助于理解微观体系本征态与激光的相互作用过程。