生物质资源因其可再生、来源广泛的优势,有望作为化石原料的替代品可持续提供能源及精细化学品。胺类化合物在制药、农业、和生物可降解领域具有广泛的应用,但目前其大多为化石资源衍生化合物,因此开展生物质平台分子还原胺化的研究可为胺类化合物合成提供一条更为绿色的新途径。糠醛是一种典型的生物质平台分子,其还原胺化高效获得目标产物糠胺极具挑战性,其中不仅包括胺化和还原依次进行的主反应,还涉及反应物与中间体的偶联副反应及竞争加氢反应。文献报道Ru基催化剂在还原胺化反应中性能良好,但贵金属储量稀少且价格昂贵的问题限制了其广泛应用。近年来,以Ni和Co为代表的非贵金属催化剂也有所报道,但该类催化剂的反应条件苛刻并且难以满足复杂反应中选择性调控的需要,催化性能还有很大的提升空间。通过与第二金属组分合金化来优化金属活性中心的几何结构和电子结构是一种常用的单金属催化剂性能提升手段,同时研究者也发现酸性载体对该反应有明显的促进作用。因此,设计一种非贵双金属与酸性载体的协同催化剂,有望实现糠胺的高效合成。层状复合金属氢氧化物（LDHs）是一种典型的二维层状材料,其晶格结构产生的电子效应有利于双金属组分共还原从而诱导形成合金结构,并且合理控制拓扑条件还可使其产生丰富的表面Lewis酸位点。基于以上背景,本论文以糠醛还原胺化反应伯胺选择性提升为目标,利用LDHs化学组成和结构的可调变性,实现了催化剂合金结构和酸双功能位点的协同构筑,合成了一系列Ni基非贵金属催化剂,揭示了其中Ni基合金和酸位点在糠醛还原胺化反应中的协同作用机制,并进一步阐明了合金电子结构对糠胺选择性的影响规律。（1）以糠醛还原胺化性能强化为出发点,以Ni Co Al-LDHs、Ni Mg Al-LDHs和Co Mg Al-LDHs为前驱体,基于LDHs的结构拓扑效应原位还原制备了Ni Co/Ni Co Al Ox合金/酸双功能催化剂。结合HAADF-STEM和H2-TPR表征发现Ni和Co形成了合金结构,Ni与可还原的Co之间的电子相互作用进一步促使Co2+还原为Co~0,并且n（Ni）/n（Co）=3时能显著优化合金结构。性能评价结果表明,Ni Co/Ni Co Al Ox催化剂在较温和的反应条件下达到了100%转化率和95.0%的糠胺选择性,Ni/Ni Mg Al Ox在同等条件下仅获得了77.0%的糠胺选择性。H2-TPD表征和原位IR实验揭示了Ni Co合金不仅促进了H2分子的活化和解离,且该合金还是席夫碱C=N键以C＆N型吸附的优势位点;另外,NH3-TPD和IR相结合证明了强酸性位点能有效提高催化剂对NH3的活化解离能力。在优势合金位点和强酸位点的协同作用下,保证了席夫碱能够发生胺化加氢转化为糠胺,避免了其直接加氢生成仲胺,从而促使催化剂性能提升。（2）为深入探究合金催化剂电子效应对糠胺选择性的影响规律,基于不同组成的LDHs前驱体,原位拓扑还原制备了系列Ni Fe/Ni Fe Al Ox、Ni Co/Ni Co Al Ox、Ni Cu/Ni Cu Al Ox和Ni Ga/Ni Ga Al Ox合金催化剂。H2-TPR、XRD和HRTEM等表征证实了合金结构成功构筑,VB（XPS）进一步揭示了合金d带中心对应的结合能有所差别,Py-IR研究表明上述催化剂载体具有类似的酸强度,实现了层状前驱体法对构筑Ni基合金和酸位点的精准调控。四种催化剂在糠醛转化率100%的情况下,对糠胺的选择性高低顺序依次为:Ni Fe/Ni Fe Al Ox（96.1%）＞Ni Co/Ni Co Al Ox（95.0%）＞Ni Ga/Ni Ga Al Ox（82.0%）＞Ni Cu/Ni Cu Al Ox（64.4%）,该选择性顺序与合金d带中心结合能呈线性负相关。通过产物糠胺红外脱附实验,发现d带中心的变化影响了产物糠胺在合金表面的脱附,d带中心的降低将有利于糠胺从活性位点上脱附,从而提高了催化剂对糠胺的选择性。