【摘 要】
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硫族半导体具有独特的能带结构和物理化学性质,在光伏电池、非线性光学、光催化等领域具有广泛的应用。通过调整多元硫属化合物的阳离子类型,使得多种结构单元以不同的方式组合,得到半导体化合物新相,为探索新型光学材料提供了一种途径。本论文以结构设计为出发点,系统探索三元和四元硫化物的成相规律,研究其结构与光学性质之间的关系。通过高温固相法、化学气相传输法和助溶剂法生长多晶和单晶样品,使用X射线衍射仪、扫描电
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硫族半导体具有独特的能带结构和物理化学性质,在光伏电池、非线性光学、光催化等领域具有广泛的应用。通过调整多元硫属化合物的阳离子类型,使得多种结构单元以不同的方式组合,得到半导体化合物新相,为探索新型光学材料提供了一种途径。本论文以结构设计为出发点,系统探索三元和四元硫化物的成相规律,研究其结构与光学性质之间的关系。通过高温固相法、化学气相传输法和助溶剂法生长多晶和单晶样品,使用X射线衍射仪、扫描电子显微镜/能量色散光谱仪、紫外-可见-近红外分光光度计、拉曼光谱仪等手段进行结构、成分和光学性质的表征,并结合第一性原理计算阐述组分-结构-性能的关系。具体内容为:（1）利用碘输运法制备了CuAlS2和CuAl0.95Mn0.05S2黄铜矿型单晶,Mn的引入使得CuAlS2的光学带隙Eg=3.40eV降至CuAl0.95Mn0.05S2的Eg=2.94eV。由于施主-受主对复合,它们发射出波长为642nm的红光;此外,Mn2+的~4T1g→~6A1g跃迁在CuAl0.95Mn0.05S2中产生近红外发光峰（λ=900nm）。室温下,CuAlS2和CuAlS2:Mn都具有光电导效应,且CuAlS2:Mn具有较长的载流子寿命,在太阳能电池、非易失性存储器等器件中具有潜在的应用。（2）通过助溶剂法生长出K2Zn3S4和K2Cd3S4单晶,空间群分别为单斜的P2/c和正交的Pnma,均为中心对称结构。K2Zn3S4的拉曼特征峰在284和315cm-1处,源于Zn-S键弯曲和伸展的振动模Ag;而K2Cd3S4的特征峰在271和303cm-1处,对应S原子的振动模Ag。K2Zn3S4和K2Cd3S4都属于直接带隙半导体,带隙分别为3.43eV和2.24eV。K2Zn3S4和K2Cd3S4分别在波长605nm和650nm附近有一个光致发光峰,分别对应于橙色和红色发光。（3）通过助溶剂法得到K2ZnGe3S8和K2CdGe2S6单晶,空间群分别为非中心对称的单斜P21和中心对称的单斜P21/n。K2ZnGe3S8的拉曼特征峰在156和380cm-1处,K2CdGe2S6的特征峰在382cm-1处,都对应S原子的振动。K2ZnGe3S8和K2CdGe2S6都为间接带隙半导体,带隙分别为3.34eV和2.50eV。光致发光测试表明,K2ZnGe3S8在波长588nm和680nm处有两个发光峰,K2CdGe2S6的发射带位于790nm附近,可望应用于橙色、红色或近红外发光器件中。
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