由于其卓越的热学、机械、光学、及电学性质,基于石墨烯的碳纳米材料一直以来都吸引着实验和理论工作者的强烈研究兴趣。非线性光学材料在光子学及光电子学领域具有重要的应用价值,因此对具有不同性质非线性光学分子的研究是新型非线性光学材料设计与合成中的重要基础。考虑到实验上在纵向撕裂碳纳米管制取石墨烯纳米带中所取得的成功,及有机π共轭体系在非线性光学领域中所起到的重要作用,本文从量子化学角度出发,对有限尺寸石墨烯片卷曲形成碳纳米管过程中中间体结构的电子结构及非线性光学响应进行了密度泛函理论研究。其中包括从有限尺寸石墨烯片(C72H24)出发,通过不同的卷曲方式分别得到金属性(3,3)和(6,0)碳纳米管的过程,及从有限尺寸石墨烯片(C128H32)出发,分别得到金属性(4,4)和半导体性(8,0)碳纳米管的卷曲过程。研究表明,对卷曲过程中中间体结构电子态起决定性作用的因素为有限尺寸石墨烯片中锯齿状边缘所存在的局域边缘态。对中间体结构开口处的氧钝化可以有效提高体系非线性光学响应,但只有对锯齿状开口进行氧钝化,才能从本质上改变对非线性光学响应做主要贡献的电子跃迁。另外,为了对卷曲过程有更加全面的认识,本文还详细讨论了不同卷曲过程中前线分子轨道的变化与所形成碳纳米管性质之间的联系、不同卷曲过程中能隙的变化、及有限尺寸石墨烯片基态电子态对尺寸的依赖。考虑到锯齿状边缘对卷曲过程中中间体结构电子态所起到的重要作用,本文对锯齿型石墨烯纳米带的锯齿状边缘进行了硼氮掺杂,加深对锯齿状边缘所存在局域边缘态的认识。结果表明,硼氮对锯齿型石墨烯纳米带锯齿状边缘的掺杂会扰乱其电子分布,从而改变其几何及电子结构。而对体系非线性光学响应的计算结果则指出,硼或氮对锯齿型石墨烯纳米带的单独掺杂均可使体系非线性光学响应得到提高,但是两者共同掺杂对进一步提高体系的非线性光学响应是不利的。本文对纵向撕裂碳纳米管制取石墨烯纳米带的实验过程进行了量子化学研究,从微观角度找出了决定该过程中中间体结构电子态的主要因素,阐明了结构与性质之间的关系。在此基础上对该因素进一步作了系统的理论分析,并指出了其在非线性光学研究中的重要作用,为发展新型基于石墨烯碳纳米材料的实验设计与合成提供了理论依据。