【摘 要】
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随着现代人们生产和生活水平的进一步提高,环境保护、医疗卫生、食品和日常用药安全等各方面的需求也越来越多,对分析检测技术和性能的要求也越来越高,其中,荧光生物传感凭借其独特优势在多种分析手段中脱颖而出。上转换纳米材料(UCNPs)作为一种新型且具有优异性能的荧光纳米材料,正在荧光生物传感领域发挥其重要作用,构建基于上转换纳米材料的荧光生物传感器一直是科研人员密切关注的研究课题。另外,阵列式传感器具有
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随着现代人们生产和生活水平的进一步提高,环境保护、医疗卫生、食品和日常用药安全等各方面的需求也越来越多,对分析检测技术和性能的要求也越来越高,其中,荧光生物传感凭借其独特优势在多种分析手段中脱颖而出。上转换纳米材料(UCNPs)作为一种新型且具有优异性能的荧光纳米材料,正在荧光生物传感领域发挥其重要作用,构建基于上转换纳米材料的荧光生物传感器一直是科研人员密切关注的研究课题。另外,阵列式传感器具有高通量分析识别多种化学物质的优势,在众多领域已得到了广泛的研究和应用,但目前常用的荧光阵列传感器通常需要组装合成多个不同的传感元件,制备工艺复杂且成本较高。将UCNPs作为阵列式传感器的传感元件是荧光传感阵列非常具有潜力的发展方向之一,通过设计合理的荧光传感阵列器件,减少传感元件所需材料的数量,降低实验成本,减小合成难度,对实现多靶标的分析检测意义重大。本论文主要围绕上转换纳米材料设计传感阵列,立足“基于上转换纳米材料的单组件传感阵列及其应用”这一重要命题,着力解决传感阵列组成所需材料过多的问题。首先提出了将聚多巴胺包覆的上转换纳米材料的多个发射峰作为传感阵列元件的新型传感策略,实现了多种抗氧化类物质的鉴别;另外,利用聚丙烯酸功能化的核壳结构上转换纳米材料对Cu2+产生的荧光响应,并通过pH调控传感器的荧光响应,设计了同种材料基于不同缓冲体系的传感阵列,可用于生物硫醇的模式识别分析。文章具体内容分为以下三个部分:第一章绪论首先,本章简要介绍了上转换纳米材料并着重论述了上转换纳米材料在荧光传感领域的具体应用,然后论述了荧光传感器阵列,主要包括传感阵列的概念、荧光传感阵列的应用以及发展所面临的机遇与挑战,最后阐述了本论文的研究内容、研究意义及创新点。第二章基于上转换荧光的单组件多功能传感阵列设计及其对抗氧化类物质的区分检测在本章中,我们首先研究合成了一种具有三个不同荧光发射峰的UCNPs,并与多巴胺(DA)共同进行孵育,随后由于DA的氧化自聚合产生了聚多巴胺PDA,且PDA能够附着于UCNPs表面,与UCNPs之间发生荧光共振能量转移(FRET),使UCNPs的三个荧光发射峰淬灭(“关闭”),基于此创建了一种新颖的单组件纳米探针UCNPs@PDA,该探针可以通过结合阻止PDA形成的抗氧化剂,以UCNPs荧光“开启”的方式用于抗氧化剂的模式识别。这里我们使用UCNPs的三个荧光发射峰作为传感单元,只需一种UCNPs作为传感元件的材料,这是一种新颖的设计策略,减少了传感材料的数量,实现了5种抗氧化剂的区分和半胱氨酸对映体的手性鉴别。第三章基于pH调控的PAA/UCNPs-Cu2+荧光传感阵列用于生物硫醇检测在本章中,我们制备了一种具有超亮荧光的核壳结构UCNPs,通过聚丙烯酸(PAA)对其表面修饰构建了PAA/UCNPs传感器。由于Cu2+易与PAA的羧酸根阴离子结合形成羧酸铜络合物淬灭UCNPs的荧光,且不同pH条件下PAA/UCNPs传感器对Cu2+表现出有差异的荧光响应,我们提出了一种基于pH调控的荧光模式识别阵列式传感器PAA/UCNPs-Cu2+,仅通过改变缓冲体系的pH值,使用一种材料作为传感元件,实现了5种巯基化合物的区分,还可以结合尿液样本,检测实际样品中的高半胱氨酸(Hcys),为判断人体是否患有高胱氨酸尿症提供一种解决方法。
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