钇基纳米粒子原位杂化吸附膜成膜机理及饮用水除氟性能研究

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本文为解决传统纳米粒子杂化膜存在的纳米粒子团聚与弱相容问题,通过纳米粒子原位生成法,在分子水平实现纳米粒子与膜基质的结合,制备出纳米粒子原位杂化吸附膜,提高了纳米粒子与膜基质的相容性,并有效防止了纳米粒子的团聚,探究了纳米粒子原位杂化吸附膜的制备过程中的凝固浴浓度、纳米粒子前驱体含量等对膜材料结构及性能的影响,开展了成膜机理研究,并针对饮用水氟超标问题,展开了除氟性能实验,研究结果如下:(1)在凝固浴NaOH浓度为0.5M,纳米粒子前驱体含量为10%,空气停留时间30s,反应时间12小时的制备条件下,所制备出的吸附膜M10-2中纳米粒子含量最多,原位生成的纳米粒子Y(CO3)0.5(OH)2在PES膜基质中均匀分布,没有出现团聚现象,膜基质与纳米粒子间存在良好的相容性,纳米粒子的加入提高了膜的热稳定性与膜表面的亲水性,有效提高了膜的孔隙率及水通量。(2)随着纳米粒子前驱体含量的增加,铸膜液的粘度随之增加,进而导致铸膜液热稳定性的降低,对分相成膜过程产生了影响,铸膜液纳米粒子前驱体含量为2%-8%的膜分相时间均在2-3.5秒之间,而10%的膜分相时间大约为6秒,分相速率从瞬时分相变成延迟分相,凝固浴组成(NaOH浓度)升高,也导致了分相速率的减慢,最终M10-2膜呈现上表面孔状结构的减少,横截面生成更多不规则大孔及海绵状孔,指孔状结构生成受到抑制,因此通过调整铸膜液和凝固浴的组成可以对膜结构进行微观调控。(3)纳米粒子原位杂化吸附膜在pH=7的条件下进行除氟实验,静态吸附最大吸附量为50.96mg/g,吸附反应在24小时内达到平衡状态,动态过滤吸附量达到5.99mg/g,共计处理了1770 BV的氟离子,达标处理115 BV的氟离子,在共存物质存在的情况下,膜依然表现出良好的除氟性能,长期运行过程中,没有产生钇的泄露,过滤后的膜结构也未遭到破坏,这表明通过该方法制备的纳米粒子原位杂化吸附膜具有良好的除氟性能和稳定应用性能。
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