【摘 要】
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研究表面等离激元与激子的相互作用在纳米尺寸非线性光学器件、量子信息传输计算和偏振激光器等领域具有重要的应用前景,研究人员通过透射、反射和暗场散射光谱对贵金属纳米腔与过渡金属二硫化物产生的强耦合现象进行了充分研究。近年来,基于纳腔的强耦合特性表征的主要方式是暗场散射光谱,然而通过该方式难以准确区分强耦合与增强吸收或Fano共振等弱耦合现象。光致发光光谱能够直接揭示强耦合下能级劈裂,因而荧光光谱的模式
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研究表面等离激元与激子的相互作用在纳米尺寸非线性光学器件、量子信息传输计算和偏振激光器等领域具有重要的应用前景,研究人员通过透射、反射和暗场散射光谱对贵金属纳米腔与过渡金属二硫化物产生的强耦合现象进行了充分研究。近年来,基于纳腔的强耦合特性表征的主要方式是暗场散射光谱,然而通过该方式难以准确区分强耦合与增强吸收或Fano共振等弱耦合现象。光致发光光谱能够直接揭示强耦合下能级劈裂,因而荧光光谱的模式劈裂是准确判断强耦合的强有力证据。本文主要采用暗场散射和光致发光两种表征手段,研究激子与等离子体激元之间的耦合作用以及调谐。首先,通过掺杂光致变色材料螺吡喃(Spiropyran,SPI),实现了通过紫外光照射时间调节Rabi劈裂,通过分析数据,在同一颗粒下实现了复合结构的耦合能量的提取,并得到色散关系曲线;然后,通过改变复合结构中银立方颗粒的尺寸操控参与耦合的激子数目,成功实时调节了复合腔体的耦合强度,并同时利用散射光谱和荧光光谱证实了结论;最后通过改变等离子体复合纳米腔的周围介电环境,调节参与反应的中性激子数目和激子跃迁偶极矩,极大提高激子与等离子体激元之间的强耦合强度,用荧光光谱探测Rabi劈裂的过程在实验上证明了这一结论。本文主要研究内容如下:(1)基于激子与表面等离激元间的相互作用,设计了单层WS2与NPo M结构相结合的等离激元复合纳米腔体;通过自主搭建的暗场散射光路和473 nm激光共聚焦显微测试系统对复合结构强耦合产生的Rabi劈裂进行探测,因为光致发光是非相干过程,荧光光谱分裂只发生在强耦合区间,是判断Rabi劈裂性质的决定性特征,所以荧光探测强耦合更具有研究意义。(2)通过在复合结构的介质层中掺杂光敏材料SPI,利用紫外光照射调节介质层折射率,改变等离激元共振峰,从而实现对Rabi劈裂的调节。通过暗场散射和荧光探测对这个调谐过程进行表征,不仅可以准确测试到不同尺寸的复合腔在零失谐状态下的耦合强度,还可以通过单个颗粒就做出复合结构的色散关系反交叉曲线图。(3)改变等离子体复合纳米腔中银立方颗粒的尺寸,调节参与耦合的激子数目,可以实现对复合结构耦合强度的实时调控。实验上可以把复合腔尺寸在92 nm时的强耦合强度170 me V调节到尺寸在55 nm时的弱耦合强度65 me V;同时荧光只能探测到强耦合区间的Rabi劈裂的性质,证实了在尺寸小于74 nm时,系统不处于强耦合区间,荧光光谱不出现劈裂,暗场散射测到的双峰结构不是Rabi劈裂。(4)通过把复合结构浸泡在酒精或二氯甲烷溶液中,调节单层WS2中参与耦合的中性激子跃迁偶极矩和激子数目,实现对等离子体复合纳米腔强耦合强度的提高,使用荧光表征这一更加准确的探测手法证实了这个实验的准确性。在酒精环境下,强耦合强度由室温空气中的140 me V提高到了180 me V左右,而二氯甲烷溶液把强耦合强度提升至270 meV。
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