新型分子磁体及其器件的研究，是当前国际上物理电子学领域研究的热点和重点之一，在信息科学领域有着重要而广泛的应用前景，有望形成科技的新突破。本论文从含有NO自由基的纯有机分子磁体和含有过渡金属的分子磁体的计算入手，探寻分子磁体中磁性与电导性共存的微观规律，借助计算模拟预测和设计新型的电磁双功能分子磁体，并且研究了具有复合功能的分子磁体中的电磁输运性质；同时研究了几种自旋电子学热门材料极化表面的重构和新物性；并且结合已经合成的分子固体磁性材料，理论设计出具有多种物理特性的有机磁性分子器件，深入研究了有机磁性分子器件的自旋输运特性和分子的微结构，以及与环境（电极）之间的关系对自旋输运性质的影响，探索了在有机磁性分子中由于磁性中心自旋态、有机磁性分子结构和组态的不同以及有机磁性分子与电极耦合强弱的不同而使自旋输运性质产生差异的机理。主要研究结果如下：　　 首先，采用基于密度泛函理论的第一性原理研究了几种含有NO自由基的有机分子磁体的电子结构和磁性质，结果表明在含有稳定NO自由基的有机分子磁体中，由于NO自由基上O和N原子的2p轨道之间存在杂化，使得其自旋磁矩主要来自于自由基上的N和O原子。同时我们还研究了含有过渡金属的分子磁体的电子结构，研究结果发现：对于含有过渡金属的分子磁体，过渡金属的d或f电子以及桥配体在分子磁体中起着非常关键的作用。在分子磁体中，自旋载体是金属离子，金属离子在整个三维网格中都与桥配体存在相互作用，桥配体起到连接和磁耦金属离子的双重作用。特别有意义的是，通过对含有过渡金属的分子磁体的研究，预言了有机半导体分子磁体、有机半金属分子磁体和有机金属分子磁体，通过研究发现影响分子磁体电导性和磁性的主要因素是过渡金属离子，同时有机桥配体中所含元素的不同，对电导性和磁性也有很大影响。通过理论与实验相结合,还设计出新型的电磁双功能分子磁体。　　 其次，由于自旋极化的材料表面具有不同于块材的独特性质，使其在自旋电子器件和磁性存储器件方面具有广泛的应用前景，为了研究有机-无机界面的输运性质，并且将有机/无机材料表面与界面自旋态性质的研究与实验上的自旋阀结合起来,我们还采用“L(S)DA+U”的方法研究了半金属Fe3O4、多铁材料BiFeO3及半导体材料CdSe的表面，结果发现了这些材料表面结构的重构和聚化，通过表面能的计算对表面的稳定性进行了分析，并且通过电子结构的研究发现表面的磁性与电导性与块材时有很大差异。　　 最后，在对分子磁体的磁性、磁性与电导性共存性以及功能材料极化表面性质研究的基础上，利用已经合成的分子磁体，理论设计出新型有机磁性分子自旋阀、分子自旋过滤器、分子开关及分子自旋二极管/整流器件，并且运用密度泛函理论(DFT)与非平衡态格林函数(NEGF)相结合的方法深入研究了这些有机磁性分子器件的自旋输运特性，研究结果发现：当中心散射区的分子与电极耦合较弱及散射区分子长度增加时，自旋电流都明显的下降；当散射区分子的磁性中心自旋平行与反平行时通过的自旋电流也是不同的，从而使有机磁性分子结可以做分子自旋阀、分子自旋过滤器件及分子开关器件；并且当磁性分子结构不对称时，加上正向偏压和负向偏压时的电荷流和自旋流也不相同，从而表明不对称的磁性分子结还可以作为分子自旋二极管和分子整流器件。同时我们还对有机磁性分结的负微分电阻(NDR)现象进行了深入的研究，研究发现NDR主要来自于电极与分子的强耦合，因为分子本征态的对称性破缺相受外加偏压的影响，使电极能带与分子能级在一定偏压下不匹配，导致分子与电极的耦合随着外加偏压的影响出现非线性的变化从而出现NDR现象；并且电极窄的态密度也会使体系产生NDR。研究结果表明这些有机分子磁体都是非常好的有机自旋电子学器件材料。