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微生物污染是自人类社会诞生以来一直存在着的威胁。许多种类的微生物能够引起人体严重的感染甚至死亡。致病微生物可以通过水体、土壤、大气等不同环境介质进行传播,其中水体传播是比较流行和影响广泛的方式。液氯消毒和紫外线消毒是目前广泛应用的饮用水消毒方法。然而,液氯消毒能够产生致癌消毒副产物,并且有些种类的细菌如鸟型结核分支杆菌不能被杀死,另外,紫外光不能有效地杀死一些紫外抵抗细菌,并且很多种类的细菌能够通过光复活机制在灭活后恢复活性。尽管含银和金的纳米材料表现显著地杀菌效果,昂贵的成本和不能循环利用的缺点使它们在实际应用中受到了限制,并且大量使用过的纳米材料进入环境会造成严重的生态和环境风险。因此,开发安全、高效、低成本和环保的消毒技术是十分必要和迫切的。自1985年铂掺杂TiO2的杀菌能力首次报道以来,光催化消毒引起了人们广泛的关注,其通过利用太阳光,由光催化材料产生具有强氧化性的活性物种而进行杀菌,被认为是一种有绿色和节能的消毒技术。本文首先通过溶剂热反应制备出磁性Ag-CoFe2O4-GO抗菌材料,对其进行TEM、XRD、FTIR、Raman、XPS、BET、CV和磁性等测试表征,结果表明GO使nAg和CoFe2O4颗粒的分散性和稳定性有所提高。与CoFe2O4、Ag-CoFe2O4、CoFe2O4-GO相比,Ag-CoFe2O4-GO表现出最强的对E.coli和S.aureus的杀菌效果。在浓度为6.25μg/mL,接触时间2 h,其对E.coli和S.aureus的灭菌效果分别为98.8%和73.4%。在细菌和Pb2+同时存在的复合污染情况下,其对细菌和Pb2+的去除效率分别大约为99%和75%。Ag-CoFe2O4-GO对E.coli和S.aureus灭菌机理存在差异:对E.coli是因严重的细胞壁和细胞膜损伤和内含物泄露;对S.aureus是引发细胞变形和抑制细胞分裂。Ag-CoFe2O4-GO的超强杀菌效应是由nAg和GO协同作用的结果,对Pb2+吸附是通过静电吸引实现的。其次,通过层状反胶束和溶剂热反应合成出Fe3O4-TNS磁性光催化灭菌材料,对其进行了TEM、SEM、XRD、BET、XPS和磁性等测试表征。与Fe3O4和TNS相比,Fe3O4-TNS表现出更强的光催化灭菌效率,这归因于Fe3O4-TNS中异质结构的形成。从SEM图片可以看出,Fe3O4-TNS对E.coli(G-)和S.aureus(G+)的灭菌机制不同。对于E.coli,光催化产生的活性氧化物种将其细胞壁和细胞膜氧化撕裂,给细胞带来严重的氧化压力,最终导致细菌死亡;而对于S.aureus,没有明显的细胞膜破裂,其以菌群的形式被Fe3O4-TNS吸附和束缚,给细胞带来物理压力,引发细胞膜选择透过性功能紊乱,并最终导致细菌死亡。通过PL光谱和光电流实验对Fe3O4-TNS灭菌机理的研究表明:Fe3O4可以捕获来自TNS导带的光生电子,抑制电子-空穴对的重组。活性物种清除剂实验表明光催化灭菌过程中起主要作用的为h+和H2O2。Fe3O4-TNS在重复使用五次后,对E.coli的灭菌效果略有降低,但仍然保持在90%以上。再次,通过热聚合和光还原方法制备出Ag/g-C3N4等离子体光催化剂,各种物化表征结果表明,nAg颗粒均匀地分散在g-C3N4的表面,并形成异质结构,nAg的掺杂没有改变g-C3N4的晶体结构和形貌。与g-C3N4相比,不同Ag掺杂量的Ag/g-C3N4复合光催化剂表现出更强的灭菌效率,其中Ag(3)/g-C3N4的灭菌效果最佳,其在不同pH(6.2、7.2、8.2)的体系和腐殖酸(<1 mg/L)存在下仍然保持很强的灭菌效率。SEM图片表明Ag(3)/g-C3N4诱导E.coli自外到内的氧化破坏:首先导致E.coli细胞壁和细胞膜的破坏,引发细胞氧化应激反应,细胞长度延长,细胞内含物泄漏,活性氧化物种进入细胞内部氧化细胞成分,最终导致E.coli。通过光谱学和光电化学方法研究Ag(3)/g-C3N4的消毒增强机制,结果表明主要归因于Ag和g-C3N4复合形成界面异质结构,导致材料在可见光区域吸收增强和拓宽,自由电荷重组速率降低,分离和运输加快、寿命延长。化学清除剂和ESR的研究结果表明,在Ag(3)/g-C3N4的光催化灭菌过程中起主要作用的活性物种为h+、e-和·O2-。最后,通过硬模板煅烧和光沉积法制备出Ag/CeO2-M等离子体光催化杀菌材料。与块体CeO2-B相比,其具有更高的比表面积和孔容,晶体结构内含有更多的氧空位、Ce3+、化学吸附氧物种。不同Ag掺杂比例的Ag/CeO2-M都表现出比CeO2-B和CeO2-M更强的光催化灭菌效率,其中Ag(2%)/CeO2-M的效果最佳。低浓度腐殖酸(<0.25 mg/L)能够提高材料的灭菌效果,当高于0.5 mg/L时,腐殖酸对灭菌效果产生明显的抑制效应。Ag/CeO2-M处理可以引发E.coli发生从细胞膜破裂到内含物泄露的自外到内的氧化破坏,最终导致其死亡。通过DFT理论计算发现,在Ag掺杂后CeO2导带上方出现了一个中间状态,该状态可以拓宽CeO2的可见光吸收范围,同时可以捕获自由电子,降低电子-空穴的重组速率。利用光谱学和光电化学方法研究Ag/CeO2-M消毒效果的增强机制,结果表明材料在可见光区域吸收增强和拓宽,自由电荷的重组速率降低,光生电子-空穴的分离和运输加快、寿命延长,价带空穴氧化能力增强。化学清除剂和ESR的研究结果表明,在Ag/CeO2-M的光催化灭菌过程中起主要作用的活性物种为h+,Ag(2%)/CeO2-M体系具有最高的·O2-和·OH含量。