石墨烯-类石墨烯和银基功能材料的制备及其水体灭菌研究

来源 :南开大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:xyhnet
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
微生物污染是自人类社会诞生以来一直存在着的威胁。许多种类的微生物能够引起人体严重的感染甚至死亡。致病微生物可以通过水体、土壤、大气等不同环境介质进行传播,其中水体传播是比较流行和影响广泛的方式。液氯消毒和紫外线消毒是目前广泛应用的饮用水消毒方法。然而,液氯消毒能够产生致癌消毒副产物,并且有些种类的细菌如鸟型结核分支杆菌不能被杀死,另外,紫外光不能有效地杀死一些紫外抵抗细菌,并且很多种类的细菌能够通过光复活机制在灭活后恢复活性。尽管含银和金的纳米材料表现显著地杀菌效果,昂贵的成本和不能循环利用的缺点使它们在实际应用中受到了限制,并且大量使用过的纳米材料进入环境会造成严重的生态和环境风险。因此,开发安全、高效、低成本和环保的消毒技术是十分必要和迫切的。自1985年铂掺杂TiO2的杀菌能力首次报道以来,光催化消毒引起了人们广泛的关注,其通过利用太阳光,由光催化材料产生具有强氧化性的活性物种而进行杀菌,被认为是一种有绿色和节能的消毒技术。本文首先通过溶剂热反应制备出磁性Ag-CoFe2O4-GO抗菌材料,对其进行TEM、XRD、FTIR、Raman、XPS、BET、CV和磁性等测试表征,结果表明GO使nAg和CoFe2O4颗粒的分散性和稳定性有所提高。与CoFe2O4、Ag-CoFe2O4、CoFe2O4-GO相比,Ag-CoFe2O4-GO表现出最强的对E.coli和S.aureus的杀菌效果。在浓度为6.25μg/mL,接触时间2 h,其对E.coli和S.aureus的灭菌效果分别为98.8%和73.4%。在细菌和Pb2+同时存在的复合污染情况下,其对细菌和Pb2+的去除效率分别大约为99%和75%。Ag-CoFe2O4-GO对E.coli和S.aureus灭菌机理存在差异:对E.coli是因严重的细胞壁和细胞膜损伤和内含物泄露;对S.aureus是引发细胞变形和抑制细胞分裂。Ag-CoFe2O4-GO的超强杀菌效应是由nAg和GO协同作用的结果,对Pb2+吸附是通过静电吸引实现的。其次,通过层状反胶束和溶剂热反应合成出Fe3O4-TNS磁性光催化灭菌材料,对其进行了TEM、SEM、XRD、BET、XPS和磁性等测试表征。与Fe3O4和TNS相比,Fe3O4-TNS表现出更强的光催化灭菌效率,这归因于Fe3O4-TNS中异质结构的形成。从SEM图片可以看出,Fe3O4-TNS对E.coli(G-)和S.aureus(G+)的灭菌机制不同。对于E.coli,光催化产生的活性氧化物种将其细胞壁和细胞膜氧化撕裂,给细胞带来严重的氧化压力,最终导致细菌死亡;而对于S.aureus,没有明显的细胞膜破裂,其以菌群的形式被Fe3O4-TNS吸附和束缚,给细胞带来物理压力,引发细胞膜选择透过性功能紊乱,并最终导致细菌死亡。通过PL光谱和光电流实验对Fe3O4-TNS灭菌机理的研究表明:Fe3O4可以捕获来自TNS导带的光生电子,抑制电子-空穴对的重组。活性物种清除剂实验表明光催化灭菌过程中起主要作用的为h+和H2O2。Fe3O4-TNS在重复使用五次后,对E.coli的灭菌效果略有降低,但仍然保持在90%以上。再次,通过热聚合和光还原方法制备出Ag/g-C3N4等离子体光催化剂,各种物化表征结果表明,nAg颗粒均匀地分散在g-C3N4的表面,并形成异质结构,nAg的掺杂没有改变g-C3N4的晶体结构和形貌。与g-C3N4相比,不同Ag掺杂量的Ag/g-C3N4复合光催化剂表现出更强的灭菌效率,其中Ag(3)/g-C3N4的灭菌效果最佳,其在不同pH(6.2、7.2、8.2)的体系和腐殖酸(<1 mg/L)存在下仍然保持很强的灭菌效率。SEM图片表明Ag(3)/g-C3N4诱导E.coli自外到内的氧化破坏:首先导致E.coli细胞壁和细胞膜的破坏,引发细胞氧化应激反应,细胞长度延长,细胞内含物泄漏,活性氧化物种进入细胞内部氧化细胞成分,最终导致E.coli。通过光谱学和光电化学方法研究Ag(3)/g-C3N4的消毒增强机制,结果表明主要归因于Ag和g-C3N4复合形成界面异质结构,导致材料在可见光区域吸收增强和拓宽,自由电荷重组速率降低,分离和运输加快、寿命延长。化学清除剂和ESR的研究结果表明,在Ag(3)/g-C3N4的光催化灭菌过程中起主要作用的活性物种为h+、e-和·O2-。最后,通过硬模板煅烧和光沉积法制备出Ag/CeO2-M等离子体光催化杀菌材料。与块体CeO2-B相比,其具有更高的比表面积和孔容,晶体结构内含有更多的氧空位、Ce3+、化学吸附氧物种。不同Ag掺杂比例的Ag/CeO2-M都表现出比CeO2-B和CeO2-M更强的光催化灭菌效率,其中Ag(2%)/CeO2-M的效果最佳。低浓度腐殖酸(<0.25 mg/L)能够提高材料的灭菌效果,当高于0.5 mg/L时,腐殖酸对灭菌效果产生明显的抑制效应。Ag/CeO2-M处理可以引发E.coli发生从细胞膜破裂到内含物泄露的自外到内的氧化破坏,最终导致其死亡。通过DFT理论计算发现,在Ag掺杂后CeO2导带上方出现了一个中间状态,该状态可以拓宽CeO2的可见光吸收范围,同时可以捕获自由电子,降低电子-空穴的重组速率。利用光谱学和光电化学方法研究Ag/CeO2-M消毒效果的增强机制,结果表明材料在可见光区域吸收增强和拓宽,自由电荷的重组速率降低,光生电子-空穴的分离和运输加快、寿命延长,价带空穴氧化能力增强。化学清除剂和ESR的研究结果表明,在Ag/CeO2-M的光催化灭菌过程中起主要作用的活性物种为h+,Ag(2%)/CeO2-M体系具有最高的·O2-和·OH含量。
其他文献
目的探讨分化型甲状腺癌的外科治疗的效果以及影响预后的因素。方法根据分化型甲状腺癌危险性的评估,采用不同的切除范围进行手术。结果656例分化型甲状腺癌术后5年生存率100.O
随着社会的发展,信息技术的进步,现有的报刊监管体系遇到了一些问题。本文结合我国报刊出版监管现状,分析我国报刊出版监管面临的主要问题,并提出进一步加强报刊出版监管的对
我们采用蒙药邦金-15味散加嘎鲁玛玛尔,立西-6味散,用玛日庆-13叶汤做药引子,沙高得-13味散加Ⅱ号班吉-12味散等治疗慢性咽炎疗效满意,现报道如下。
在英汉互译中,文化始终是翻译的一大障碍,对源语与译语文化掌握的好坏,直接影响着译作的好坏。翻译不仅仅是两种语言之间简单的互换,更是两种文化的交流。如果忽视文化对翻译
在中国传统教育思想中,有很多观念体现了素质教育的思想。先秦时期教育专著《学记》中就反对教学上的注入式,倡导启发学生的自主性。提出了“三要”、“三不要”原则:“道而
针对电力系统经济调度问题的多目标特性,提出了一种混合多目标遗传算法.算法除了改进传统目标函数加权法使之更适于多目标优化问题之外,还利用模糊逻辑技术来自适应调整交叉
A内陆港所在地区是我国最大的铁合金生产基地之一,铁合金的冶炼对于有色金属矿石存在巨大的需求,与此同时A内陆港也是我国蒙西和蒙古国煤炭的集散基地,是我国北方煤炭下水码头重要的货源地之一,在我国北煤南运运输大通道中扮演着重要角色。天津港是世界知名枢纽港,也是我国北方最大的港口,其大宗散货业务与A内陆港主要运输货种之间存在着很强的产业契合度,实际上长期以来A内陆港与天津港之间已经形成了“去程煤炭、回程有
未来电网中出现的主要变革之一在于电力系统电源结构的变化,分布式能源发电设备的广泛接入给传统调度与控制框架带来了严峻挑战.电力系统尤其是主动配电网中,调度控制体系的
招商引资助推了芜湖经济跨越式发展,功不可没。但是,芜湖招商引资工作与先进地区、发达地区相比,与经济发展形势要求相比还有一定距离,深层次的矛盾问题也不少,主要表现在:$$ 一
报纸
近几年,在我国证券市场上,上市公司通过一系列股权转让、资产置换等财务运营手段,改革资本结构、资产质量,以达到提高公司价值的目的。同时,这一财务活动也了财务运营成果的不确定