针铁矿负载镍催化裂解焦油模拟化合物甲苯

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本文通过研究合成针铁矿在空气气氛下不同温度热处理产物的结构演化规律,掌握其物相的演变、比表面积和孔体积的变化情况。在此基础上,建立实验室规模的固定床反应器,研究利用合成针铁矿热处理产物及其负载不同Ni含量的催化剂对生物质焦油模拟化合物甲苯的催化裂解性能。考察了反应温度、空速比、Ni负载量对催化性能的影响,利用XRD仪分析固体产物的物相变化,同时采用磁回收的方式对重复利用催化剂催化裂解甲苯的性能进行了评价,由上述实验得到以下结果:(1)合成针铁矿在空气气氛不同温度焙烧,针铁矿从200oC时开始相变成赤铁矿,大于250oC时相变完全并获得具有最大比表面积(97.4m2/g)的产物。(2)不同反应温度的影响结果表明,随着反应温度的升高甲苯去除率逐渐增大,但催化剂随着反应时间的进行,催化活性降低。催化剂物相表征发现,赤铁矿转变成磁铁矿,对产物采用磁回收效果明显。(3)甲苯去除率随着Ni负载量的提高而越加稳定,在8%Ni时表现出最佳催化活性;而甲苯的去除率受空速比影响很大,当空速比为3774h-1时效果最佳去除率接近100%;表征结果表明,产物700oC前主要为磁铁矿,而后出现Fe0.925O特征峰,说明温度升高产物中还原性物质增多,磁铁矿被进一步还原。(4)通过重复实验发现,催化剂在第一次反应周期表现出优异的催化活性,甲苯去除率接近100%,而第二与第三次其催化活性降低,两者甲苯去除率相差不大,约为80%。
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