基于DNA功能化磷光量子点对环境中三聚氰胺和Ag~+的传感

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生态环境评价是防治环境污染、食品安全等问题的前提,而准确生态环境评价的首要任务是发展绿色环保的污染物检测新技术。其中以生物分子为基础合成的纳米传感器,具有表面积大、选择性好,灵敏度高等优点,在环境污染物检测中具有绿色环保的明显优势。本研究选择以富含胸腺嘧啶T和富含胞嘧啶C的两种单链DNA(ss DNA)为模板,用水相合成法直接合成了单链DNA功能化的Mn掺杂Zn S(Mn-Zn S)室温磷光(RTP)量子点(QDs)(PQDs),构建了结构简单、环境毒性低、特异性高和水溶性好的RTP传感器,由于该类型传感器具有RTP的特性,可以避免样品背景荧光的干扰,操作简单,方便快捷,非常适合于复杂环境样品中目标分子的检测,根据PQDs与三聚氰胺或Ag~+结合会导致PQDs的RTP猝灭的原理,实现了对三聚氰胺和Ag~+的灵敏检测,并探讨了其反应机理及在环境水样中的应用性能分析。主要研究内容和结论如下:(1)以富含胸腺嘧啶T和硫代(PS)鸟嘌呤G的ss DNA为模板,通过合成条件优化,制备了一种新型的低毒T-ss DNA功能化Mn-Zn S PQDs纳米复合材料(T-ss DNA-PQDs),该T-ss DNA-PQDs可在590 nm处发射橙色的RTP信号。由于该T-ss DNA-PQDs中富含T序列,而T序列能够通过碱基配对原理与三聚氰胺结合,导致T-ss DNA-PQDs发生聚集,并导致不同粒径的T-ss DNA-PQDs之间发生磷光激子能量转移(PEET),使得T-ss DNA-PQDs的RTP猝灭,据此原理建立了一种三聚氰胺的RTP检测方法。该检测方法的线性范围为0.005-6 m M,检出限为0.0016 m M。该传感器适合用于环境水样和牛奶中三聚氰胺的检测。(2)以富含胞嘧啶C和硫代(PS)鸟嘌呤G的ss DNA(PS-C-ss DNA)为模板,在最优条件下制备了一种绿色低毒的PS-C-ss DNA功能化Mn-Zn S PQDs纳米复合材料(C-ss DNA-PQDs)。在Ag~+存在的情况下,C-ss DNA-PQDs与Ag~+之间相互作用,形成Ag-N键,进而形成C-Ag~+-C结合物,导致C-ss DNA-PQDs聚集发生PEET,使得C-ss DNA-PQDs的RTP猝灭。据此原理建立了一种Ag~+的RTP检测方法。该检测方法的线性范围为分别为0.01-1μM和1-10μM,检出限(3σ)为0.0031μM。该传感器适合用于环境水样中Ag~+的检测。
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