【摘 要】
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进入21世纪,能源危机和环境问题日益突出。为了缓解上述问题,能够利用废热实现热能与电能直接相互转换的热电技术日益受到重视。热电器件具有体积小、质量轻、寿命长、无机械运动、易与其它电子器件集成等诸多优点,在温差发电和热电制冷领域具有应用前景。大多数低品位废热的温度处于500-900 K,故中温区热电材料成为近年来的研究热点。在众多中温区热电材料中,PbTe基热电材料已实现商业应用,但受限于Pb的环境
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进入21世纪,能源危机和环境问题日益突出。为了缓解上述问题,能够利用废热实现热能与电能直接相互转换的热电技术日益受到重视。热电器件具有体积小、质量轻、寿命长、无机械运动、易与其它电子器件集成等诸多优点,在温差发电和热电制冷领域具有应用前景。大多数低品位废热的温度处于500-900 K,故中温区热电材料成为近年来的研究热点。在众多中温区热电材料中,PbTe基热电材料已实现商业应用,但受限于Pb的环境有害性,研究人员把注意力集中到其替代材料Sn Te和GeTe。然而,Sn Te基材料的热电性能相对较低,因此,GeTe基热电材料成为目前研究的重点方向。而本征GeTe存在较多Ge空位,且价带顶的重带与轻带能级差较大,拥有较大的载流子浓度(～1021 cm-1),进而使得电导率和热导率居高不下,且塞贝克系数较低,此外,其相变前后的体积变化也影响其机械性能,上述缺点限制了GeTe基热电材料的应用。为了解决上述问题,本论文通过高温熔融法结合热压工艺制备GeTe热电材料,利用轨道工程系统分析了spd轨道对于其晶体结构及能带结构的影响,同时深入研究了相组分、相变温度和微观结构等对电子和声子散射机制的变化,协同优化了GeTe基热电材料的热电与机械性能。本文主要研究工作如下:（1）通过高温熔融法结合热压工艺成功合成了GeTe块体材料,并引入Y-4d轨道使带隙增大,能带收敛,减少Ge富集,降低载流子浓度,提升载流子迁移率。同时,Y掺杂引入点缺陷和晶界,这对声子散射做出了贡献,从而使Ge0.88Y0.02Te在732K下达到了～1.44的热电峰值,平均z T值（323 K-823 K）也达到了0.74。（2）在Y掺杂的基础上继续掺杂Sb,引入Sb-5p轨道,增加样品晶体结构对称性,降低相变温度,减小带隙和轻重带能级差,同时进一步降低载流子浓度,改善电输运性能。与此同时,Sb替位掺杂Ge能引起较大的质量和应力波动,加剧了声子散射。从而,使Ge0.88Y0.02Sb0.10Te在773 K下获得～2.13的z T峰值,平均z T值（323 K-823 K）也达到了1.31,维氏硬度达到231 HV。（3）在Y、Sb掺杂的基础上继续引入Ag,且Y-4d、Sb-5p和Ag-5s轨道的协同作用降低了相变温度,进一步优化能带结构,改善载流子浓度和迁移率,显著提升了低温段塞贝克系数。同时,共掺杂形成的质量和应力波动较大,造成了大面积复杂共格孪晶结构,进而在强烈散射声子实现极低的热导率的同时保持了较高的功率因子,这使Ge0.870Y0.02Sb0.10Ag0.010Te在773 K下达到了～2.27的zT峰值,平均zT值（323 K-823 K）达到1.61,维氏硬度为247 HV,各项性能均处于同类材料前列。（4）基于兼容性因子理论筛选出p型材料Mg Ag0.95Sb0.99（冷端）与上述Ge0.870Y0.02Sb0.10Ag0.010Te（热端）组成单臂梯级器件,并利用COMSOL仿真软件模拟优化了器件尺寸参数。当采用优化的热电器件参数,即高温段长度（L1）为6.5 mm,低温段长度（L2）为2.7 mm,截面积为4×4 mm,且温差为500 K时,GeTe-Mg Ag Sb单臂梯级器件的转换效率可达到19.3%,这为GeTe基热电器件的制备和应用奠定了理论基础。
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