【摘 要】
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摘要多金属氧酸盐（简称多酸）是一类形状、尺寸和电荷可控的无机纳米级金属氧簇,尤其是缺位多酸具有富氧的表明和高的负电荷,可以很好地结合过渡金属和稀土离子形成新型多核金属簇合物。利用缺位多酸和拥有独特4f电子构型的稀土离子反应构筑多酸基稀土衍生物不仅具有丰富多样的拓扑结构,而且在磁学、荧光和催化等领域都具有广阔的应用前景。基于此,本论文选用K14[As2W19O67（H2O）]和Na9[Sb W9O3
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摘要多金属氧酸盐（简称多酸）是一类形状、尺寸和电荷可控的无机纳米级金属氧簇,尤其是缺位多酸具有富氧的表明和高的负电荷,可以很好地结合过渡金属和稀土离子形成新型多核金属簇合物。利用缺位多酸和拥有独特4f电子构型的稀土离子反应构筑多酸基稀土衍生物不仅具有丰富多样的拓扑结构,而且在磁学、荧光和催化等领域都具有广阔的应用前景。基于此,本论文选用K14[As2W19O67（H2O）]和Na9[Sb W9O33]?19.5H2O为前驱体与稀土离子反应,通过调控反应物的摩尔比以及p H值等因素,制备了系列多酸基稀土衍生物,并详细研究了化合物的结构以及磁性和荧光性质。主要内容如下:（1）以K14[As2W19O67（H2O）]为前驱体与Dy3+反应,通过调控反应p H值组装了两例新型的多酸基多核稀土镝衍生物,Cs K7Na16[(As W9O33)6Dy6W10O24（H2O）23]·40H2O（1）,Cs2K18Na18[(AW9O33)7Dy7-W8O21（H2O）17（μ3-OH）（OH）]·78H2O（2）。化合物1中Dy（III）离子呈线性排列;化合物2中聚阴离子呈现独特的“W”形结构。磁光性质研究表明,化合物1和2均表现出慢磁弛豫行为以及长寿命的荧光发光和从多酸单元到Dy3+离子的能量转移过程。（2）通过引入钼酸根模板剂,利用Na9[Sb W9O33]?19.5H2O前驱体与稀土Dy3+和Ho3+反应构筑了两例呈C3v构型的多酸基稀土化合物,Na18[Ln3（CH3COO）4(α-Sb W9O31（OH）2)3（H2O）（Mo O4）]?n H2O(Ln=Dy3+,（3）;Ho3+,（4）)。交流磁化率测试表明,化合物3表现出单分子磁体行为。时间分辨荧光光谱表明化合物3中存在从多酸单元到稀土离子的能量转移过程,并且此过程在一定程度上抑制了Dy3+中心的发射衰减。（3）以K14[As2W19O67（H2O）]为前驱体,引入辅助有机配体氨甲基膦酸,与Dy3+反应合成了一例有机配体桥连的多酸基多核稀土化合物Cs11K21[(As W9O33)6Dy4W8O18（H2O）10（amp H）2]·n H2O（5）。单晶结构表明化合物5的聚阴离子包含两个相同的单元[(As W9O33)3Dy2W4O9（H2O）5]15-,由两个有机氨甲基膦酸配体连接,整体呈现出独特的“亚”字形。
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