【摘 要】
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近年来,利用金属微纳结构的等离激元模式与荧光分子或量子点等发光体发生耦合作用,从而调制其发光过程的研究受到了广泛关注,在生物传感、光通讯以及集成光子学等方面有重要
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近年来,利用金属微纳结构的等离激元模式与荧光分子或量子点等发光体发生耦合作用,从而调制其发光过程的研究受到了广泛关注,在生物传感、光通讯以及集成光子学等方面有重要的应用前景。发光体的荧光产生通常包括激发和发射两个过程。由于在等离激元模式激发时,金属微纳结构表面可以产生很大的局域电场增强,当发光体处于这些电场“热点”位置时,其激发过程就可以得到相应的增强。但是当发光体和金属微纳结构过于靠近时,发光体中处于激发态的电子也能通过非辐射跃迁的方式与金属微纳结构中的高阶等离激元模式耦合,最终能量转为欧姆损耗,从而降低荧光发射过程的效率,甚至发生荧光淬灭。因此在等离激元增强荧光辐射的研究中,为了获得最大化的荧光辐射强度,往往需要平衡激发增强和荧光淬灭两个效应。基于此,我们通过在金属微纳结构表面包覆一层介质膜,研究了金属/介质界面对处于金属表面的荧光分子的激发和发射过程的影响。本论文的研究内容主要包括以下两个方面:首先,我们通过理论与模拟计算研究了处于金属表面的荧光分子的激发和辐射过程,发现在金颗粒外部引入介质膜层可以在金属/介质界面获得局域电场增强,从而提高荧光分子的辐射量子产率。相比于未包覆的金颗粒体系,通过在浸泡吸附荧光分子的金颗粒外部包覆氧化铝介质膜层形成金属/介质核壳结构体系,我们在实验上观察到超过20倍的荧光增强。同时,我们发现分子的荧光辐射寿命在金属/介质核壳结构体系中会缩短,与理论模拟计算结果相吻合。其次,我们理论研究了荧光分子与金颗粒在发生耦合作用时,金颗粒所支持的偶极等离激元模式与高阶等离激元伪模式对分子荧光辐射过程的影响。我们发现,随着荧光分子与金颗粒距离的减小,高阶等离激元伪模式与分子之间的耦合作用会从弱耦合区间逐渐进入强耦合区间,并且当偶极模式与高阶伪模式与分子分别耦合后所产生的荧光辐射频率匹配时,荧光辐射强度可以获得最大值。在金属/介质核壳结构体系中,我们利用改变介质膜层厚度可以改变金颗粒外部的有效折射率的方法,从而有效调控了偶极模式和高阶伪模式分别与分子互作用的耦合强度,观察到了荧光增强与劈裂的现象,初步验证了我们的理论分析。
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