中孔炭微球/硫(硒)正极材料的制备及电化学性能研究

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硫、硒位于元素周期表的第VI族,可与金属锂发生多电子的氧化还原反应,因而相较传统的锂离子插层电池,锂硫/锂硒电池的能量密度更高,是当前电池领域的研究热点。然而锂硫/锂硒电池在充放电过程中普遍存在容量衰减快、库伦效率低等问题,严重阻碍了电池的实用化。解决这些问题的关键在于提高正极材料的导电性以及抑制可溶性中间产物在电解液中的溶解。目前研究较多的是采用炭质多孔材料与活性物质复合来改善正极材料的电化学活性和循环稳定性,但关于载体炭的孔隙结构与表面化学对电化学性能的影响仍存在大量的研究空白。本文以中孔炭材料在锂硫/锂硒电池的应用为背景,深入研究了炭微球材料的孔径分布与氮原子掺杂对电池电化学性能的影响,并首次提出硫硒共浸渍的方法,利用硫和硒的协同作用,为绿色高效的二次电池正极材料设计提供新思路。通过上述创新工作,得到以下主要结论:(1)中孔炭微球/硫正极材料的结构设计及电化学性能研究以间苯二酚-甲醛聚合物为前驱体、硅溶胶为模板,采用喷雾干燥法制备不同孔径的中孔炭微球(3.8 nm,5 nm,6.5 nm,9.5 nm),进而通过熔融浸渍单质硫制备锂硫电池正极材料。研究发现,中孔炭微球的孔径对锂硫电池的性能具有重要影响:较小孔径的电极材料对聚硫离子具有较强的物理吸附能力,有效抑制飞梭反应。当电流密度为0.5 C时,中孔炭微球/硫复合材料循环100次后的可逆容量为700mAhg-1。(2)中孔炭微球/硒正极材料的结构设计及电化学性能研究采用喷雾干燥法制备了不同孔径分布的中孔炭微球和富氮中孔炭微球。在熔融浸渍单质硒后,得到中孔炭微球/硒正极材料。考察孔径及表面掺氮改性对锂硒电池电化学性能的影响。研究发现,小孔径有助于提高锂硒电池的电化学性能:氮原子的掺杂对材料微晶结构和电导率具有积极作用。0.5 C电流密度下,富氮正极材料的初始放电容量最高为587mAh g-1,100次循环后的可逆容量仍保持260 mAhg-1。(3)硫硒电池复合电极的设计及电化学性能研究基于中孔炭微球骨架,将单质硒、单质硫纳米颗粒共熔融浸渍在中孔炭微球孔道中制备复合正极材料;考察了硫、硒熔融浸渍比例对中孔炭微球复合材料电化学性能的影响。研究发现,SexSy复合材料通过结合硒优良导电性和硫高理论容量产生协同作用,有效抑制飞梭反应的发生,获得了具有高倍率性能、高循环稳定性的复合正极材料MCM-SeS。在5C的高电流密度下,材料具有626 mAh g-1的可逆容量。
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