不同结构多原子分子在飞秒强激光场中的电离解离过程

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随着现代科技的发展,超快强激光与原子分子的相互作用产生了许多新的强场物理过程,如高次谐波发射,阈上电离和非序列双电离等。其中多原子分子的电离(也可以称为分子离子的形成)和解离(也可以称为碎片的形成)是基本的重要强场分子物理过程。不仅激光的强度,波长,脉宽以及偏振等影响着多原子分子的电离解离过程,而且分子的结构,尺寸以及轨道特性对多原子分子在强激光场中的电离几率、碎片化程度等也起着重要作用。相比于原子或双原子分子,对多原子分子的强场电离解离过程的研究相对较少,对其物理机制的理解仍很不充分。本论文中,我们利用飞行时间质谱系统,对比研究了具有相似结构的多原子分子的电离解离过程,考察了不同分子在不同激光强度、不同偏振、以及不同波长(近红外(800-nm)和紫外(400-nm))条件下的电离及解离特性,获得了以下结果:1)对比研究了线性三原子分子CO2,CS2和OCS在800-nm和400-nm线偏振激光场中的电离解离过程。测量了C02,CS2和OCS母体离子和各种碎片随光强的变化过程,并通过出现光强以及离子的变化趋势分析了碎片离子的产生通道。实验中发现CO22+离子随光强的变化呈现非序列双电离的特征"knee"结构,同时通过测量离子产率随激光椭偏率的变化,证实了C02分子的非序列双电离过程。此外,我们还研究了单原子碎片离子ON+(N=1,2)和CN+(N=1,2)和双原子CO+碎片离子随光强和椭偏率的变化过程。我们的研究结果表明,光致电子重碰在多原子分子双电离,多电离甚至解离中都起着极其重要的作用。2)研究并比较了苯,甲苯和氯苯分子在800-nm和400-nm线偏振激光场下的电离解离过程。光强较低时,在800-nm激光场中以母体分子离子为主,而在400-nm激光场中碎片离子占主要部分,研究表明在强场多光子电离中,分子离子的电子态对激光波长的共振吸收是导致碎片化的原因。而随着激光强度的增加,无论在红外800-nm还是紫外400-nm激光场下,这三个分子的碎片化程度都明显增加。此外,我们还测量了这三个分子的饱和光强,结果表明芳香族分子比具有同样电离限的原子更难电离。3)以波长为800-nm的强激光为泵浦光,400-nm强激光为探测光,利用飞行时间质谱技术,研究了环戊酮分子离子的动力学过程。通过精确控制泵浦光和探测光的光强,我们观测到800-nm(泵浦光)飞秒激光场电离产生的环戊酮分子离子,经共振吸收一个400-nm的光子解离产生碎片离子。我们测量了不同泵浦光和探测光的光强下,母体分子离子和碎片离子信号随两束光延迟时间的变化,并对碎片离子的产生机制进行了分析。我们的研究不仅证明了环戊酮分子离子的共振吸收效应,而且表明利用这种共振吸收效应,并结合超快时间分辨泵浦探测检测手段,可以获取分子离子的动力学过程信息。
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