分子筛催化甲基萘烷基化反应的研究

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本文以2-甲基萘(2-MN)为原料,经烷基化合成混合二烷基萘,以提高二烷基萘的总选择性为目标,具体研究内容和结果如下:   (一)以甲醇作烷基化试剂,探讨了无溶剂的体系和以TMB作溶剂的反应体系。考察了HZSM-5和Mg、Co改性β分子筛催化剂和反应温度条件的影响,初步获得了甲醇烷基化的反应规律。   (二)以乙醇作烷基化试剂,研究Hβ及Zn、Mg、Co改性的β分子筛作催化剂,反应体系(2-MN+乙醇+TMB)在一系列温度下的反应,深入探讨和比较了各种催化剂的催化性能。重点研究了Co/Hβ分子筛催化剂上2-MN的烷基化反应,考察了Co含量、反应温度的影响。通过与Hβ、zn/Hβ、Mg/Hβ分子筛对比,可以发现反应温度为400℃~450℃,1%Co/Hβ分子筛上2-MN的转化率较高,目的产物二烷基萘的总选择性较高,副产物萘和多烷基萘较少。   (三)通过对比实验,即(2-MN+TMB)在催化剂上的转化,研究了烷基化反应过程,产物二烷基萘的来源,以及甲醇或乙醇作为烷基化试剂参与反应的程度。   (四)通过甲醇、乙醇各自单独转化的实验结果可知,甲醇生成的甲烷较多,致使催化剂失活且速率较快,乙醇主要生成乙烯,有利于烷基化反应。   (五)结合甲醇、乙醇作烷基化试剂和对比实验结果,证实烷基化过程中发生包括异构化、歧化、烷基化等反应;产物二烷基萘大多来源于2-MN的歧化和均三甲苯的转移烷基化,甲醇或乙醇作为烷基化试剂部分参与了2-MN的烷基化反应,而相当一部分则生成了低碳烃。
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