【摘 要】
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由于工业“三废”排放和农药的滥用,我国粮食产区重金属污染严重,粮食质量安全问题成为社会密切关注的焦点。重金属毒性大、难以降解、易于生物蓄积,通过食物链向人体转移将带来一系列健康风险,因此国际组织及各国政府都对粮食和饮用水中的重金属制定了严格的限量标准,现有仪器分析技术灵敏度和选择性好,但仪器大型、检测成本高、对环境和样品要求较高,开发适用于重金属离子灵敏的快速检测方法十分重要。本论文着眼于粮食中重
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由于工业“三废”排放和农药的滥用,我国粮食产区重金属污染严重,粮食质量安全问题成为社会密切关注的焦点。重金属毒性大、难以降解、易于生物蓄积,通过食物链向人体转移将带来一系列健康风险,因此国际组织及各国政府都对粮食和饮用水中的重金属制定了严格的限量标准,现有仪器分析技术灵敏度和选择性好,但仪器大型、检测成本高、对环境和样品要求较高,开发适用于重金属离子灵敏的快速检测方法十分重要。本论文着眼于粮食中重金属污染快速检测需求,通过设计合成具有良好吸附性和催化性的石墨烯基金属氧化物负载纳米金属粒子复合材料,研制了两种选择性好和稳定性高的纳米复合电化学传感器,应用于粮食和水中六价铬和二价汞含量分析。论文的研究内容如下:第一部分,概述了粮食中重金属污染的现状、危害及主要分析技术;详细介绍了电化学传感器在重金属检测方面的研究进展,重点阐述纳米材料的传感应用;最后提出了论文选题依据和研究内容。第二部分,采用简单的水热法制备了一种花状的还原氧化石墨烯-氮化碳/氧化锌负载金纳米颗粒的纳米复合材料,构建了重金属铬的电化学传感器,并利用方波伏安法实现了六价铬离子快速定量测定。传感界面的还原氧化石墨烯-氮化碳纳米片具有良好吸附性能,氧化锌纳米片负载金纳米粒子则具有大的比表面积和良好的催化活性,显著提高了界面吸附的Cr(VI)还原为Cr(III)所产生的还原电流。在最优测定条件下,测定Cr(VI)的线性范围为40-5000 ng/m L,检出限(S/N=3)5.96 ng/m L。传感器应用于自来水和粮食实际样中Cr(VI)的检测,稳定性及回收率良好。第三部分,采用水热法制备了还原氧化石墨烯纳米片负载花状二氧化锰的复合材料用于修饰玻碳电极,进一步在电极界面进行金纳米粒子的循环伏安法电沉积,构建重金属汞离子的电化学传感器。传感界面的还原氧化石墨烯纳米片有效增加了电极的比表面积与吸附位点,二氧化锰具有良好的催化性能,而金纳米粒子与重金属汞离子的亲和作用则提高了其在电极表面的富集浓度。利用方波阳极溶出伏安法实现了二价汞离子的高灵敏检测,具有较宽的线性范围(0.1-30 ng/m L)和较低的检测限(0.017 ng/m L;S/N=3)。传感器灵敏度高、选择性好,可应用于小米、大米和玉米实际样中汞的快速检测。
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