纳米Au/HZSM-5沸石催化剂的制备与正丁烷转化研究

被引量 : 8次 | 上传用户:funwoods
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
纳米金催化剂的制备和应用是近年来催化界的研究热点。沸石具有巨大的比表面积和独特的孔道结构,是制备负载金催化剂的重要载体。但由于沸石等电点低,因而在沸石上制备高分散催化剂还面临挑战。另一方面,将沸石负载金催化剂用于低碳烷烃活化转化方面的研究工作至今鲜有报道。因此本文开展了纳米HZSM-5沸石负载金催化剂的制备研究和正丁烷芳构化、异构化反应研究,主要得到以下结果和结论:1.采用负压沉积沉淀法并结合氮气气氛或氮气等离子体气氛焙烧处理,制备出了金颗粒比较均匀,金颗粒尺寸主要在2-10nm范围内的纳米Au/HZSM-5沸石催化剂。研究发现,焙烧处理条件(温度和气氛)是影响金颗粒在纳米HZSM-5沸石载体上分散尺度和均匀性的决定性因素。在空气气氛中焙烧时,金颗粒在200℃左右形成,在大约500℃以上烧结长大速度加快。在相同的焙烧条件下,惰性气氛(如氮气和氩气)优于空气气氛和还原性氢气气氛。在氮气等离子体气氛中焙烧优于氮气气氛中焙烧。2.纳米Au/HZSM-5沸石催化剂是一种金属-酸双功能催化剂。研究发现,在纳米沸石载体上负载金时B酸减少,L酸相对增加;载少量金时总酸度变化不大,载金量较高时总酸度小幅下降。在低于200℃下干燥时金主要以Au+3和Au+1态存在,可被氢气还原。随着焙烧温度的提高,Au+3消失,Au+1减少,金主要以零价态存在。金的负载方法和负载量也影响金的价态。相对于巯基保护法而言,沉积沉淀法有利于生成一价金,且低负载量时一价金比例相对较高。一价金对正丁烷有很强的低温吸附活化作用。3.在脉冲微反条件下,正丁烷在纳米HZSM-5沸石载体上反应活性很低,但在纳米Au/HZSM-5沸石催化剂上的反应活性显著提高。结合钾离子改性和XPS表征发现,载金催化剂的高活性与一价金离子有关。在高温下(如550℃),正丁烷在载金催化剂上可以进行芳构化反应。在氮气等离子体中焙烧的载金量为1.88%Au/HZSM-5沸石催化剂的正丁烷转化率可达64%左右,芳烃产率远高于载体,达到了24%左右。在低温下(如300℃-400℃),正丁烷在载金催化剂上进行异构化反应,在空气中焙烧的载金量为1.88%催化剂的正丁烷转化率可达7.2%左右,异丁烷选择性远高于载体,达到了85%。正丁烷在纳米Au/HZSM-5沸石催化剂上的异构化具有金属-酸双功能催化特征。4.在纳米Au/HZSM-5沸石催化剂(0.3%Au)上引入第二金属锌能显著提高正丁烷的芳构化活性。与正丁烷相比,异丁烷在金-锌双组份改性催化剂上不但芳构化活性显著提高,而且芳构化反应选择性也有提高。
其他文献
在世界文学史上,存在着许多以女性为主人公的文学作品,这些作品或是描述女性的人格美,或是描述女性对于爱情的渴望,或是描述女性对男性和社会的影响。《简·爱》作为一部渗透
学校适应是指学生在学校背景下愉快地参与学校活动并获得学业成功的状况,它是学生心理健康发展的重要衡量标准。学校环境通过硬环境和软环境对中小学生学校适应的各指标(学业
中小商业银行是我国金融体系的重要组成部分,对满足社会公众多层次、多元化的金融服务需求具有重要作用。随着银行业的开放,外资银行的大量涌入,既给我国中小银行带来了发展
航班时刻非契约条款属于国际惯例,各国航空承运人的运输总条件都有类似规定。非契约条款的效力不因航班时刻的载体类型差异而根本不同。承运人主张"合理期间"是航班时刻非契
本文从委托代理问题的角度实证检验企业捐赠的动机。本文发现,代理成本与企业捐赠正相关,而公司治理机制可以缓解企业捐赠的代理问题,但是,这些结果主要体现在非国有控股的上
本文将"X门"视作一个构式,即一个形式和意义的结合体,借助构式语法的框架,从认知语用学的角度阐释了"X门"构式生成的机制及其交际意图。本文认为,"X门"构式的生成是语言运用
当前,校园侵权恶性事件的频繁发生将校园安全问题提到了前所未有的高度。事故发生后,如何应利用法律的武器维护自己的权益寻求自我救济和公力救济,是我们在校园侵权发生后必须考
私募股权投资组织作为一种比较新的投资组织形式近年来受到市场的追捧。随着2007年《合伙企业法》的颁布,我国可以采用有限合伙模式设立私募股权基金。有限合伙形式的优势主要
司法的个案视角是对案件的裁判活动;而它整全的宏观视角,则是把个案的案情和事实代入到法律规范中,从而是法律规范的事实还原过程。在法律规范的事实还原中,倘若案件事实能够
<正>一.序言快速城市化带动了中国经济发展,特别是沿海城市的人口数量与建设面积的巨大增加。在过去的20年中,许多村落变成了城市高密度的流动人口宿舍区。当城市显著发展的