两性离子聚合物抗污涂层改性聚醚砜超滤膜研究

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膜分离技术具有分离效率高、能耗低、占地面积小、不污染环境、便于与其它技术集成等突出优点,而膜污染问题严重制约着其发展和应用。在水处理膜表面,50%-90%的污染来自蛋白质吸附和微生物粘附,并不断地繁殖和迁移形成生物膜,难以根除。因此,提高膜的抗生物污染性能成为膜表面改性研究的热点。将强亲水性的两性离子聚合物引入膜表面是目前常用的表面改性方式。表面接枝法得到的改性效果好且性能稳定,但通常受制于膜材料或需要通过复杂条件下通过多步反应完成;表面涂覆法虽然简单易行,但目前报道的涂覆改性涂层常以氢键作用力或范德华力与基材作用,稳定性相对较低,改性效果不能持久。本论文从优化已有膜改性方法的角度出发,受贻贝万能粘附和两性离子聚合物优良的抗生物污染能力启发,设计合成了一系列组成比例的甲基丙烯酰氧乙基磷酰胆碱-对硝基苯氧甲酰甲基丙烯酸乙酯二元共聚物(poly(MPC-co-NPECMA),PMEN)和含有多巴胺及磷酰胆碱两性离子侧链的共聚物PMEND。结合表面涂覆和表面接枝方法的优势,提出了三种操作方法简单,改性效果好,基材通用型的聚醚砜超滤膜抗污改性方法。主要工作如下:通过自由基聚合方法成功制备了 3种比例的PMEND聚合物,通过聚多巴胺(PDA)介导层和PMEND邻苯二酚粘附基团的粘附作用将抗污聚合物固定在商用聚醚砜超滤膜(PESUM)表面,成功制备了 PESUM/PDA/PMEND系列改性膜。聚合物中邻苯二酚的含量达20%以上时,涂层可稳定存在于超滤膜表面,PDA介导层可使PMEND的粘附量更高,涂层更稳定,满足正常应用环境要求。PESUM/PDA/PMEND-73三次循环污染实验后通量恢复可高达93%,抗蛋白质污染性能显著提高。此外,该改性膜直接对油水乳液超滤即可完成油水分离,从浓度80,000 ppm的油水乳浊液中除去99.99%以上的油污。合成了三种比例的PMEN。通过浸涂法在超滤膜上形成PDA介导层引入活性反应位点氨基后,在乙醇介质进行酰胺偶联反应将PMEN接枝在PESUM表面,制备了PESUM-PDA-PMEN(e)系 列 改性膜。与 PESUM/PDA/PMEND 相 比,PESUM-PDA-PMEN(e)接枝法构建的PMEN涂层更厚,亲水性及稳定性明显提高。但抗污染性能最好的PESUM-PDA-PMEN9l(e)三次循环污染实验后通量恢复率仅为83%,有待研究提高。提出了表面接枝法改性的优化方法——加压渗透接枝法。将PDA和PMEN水溶液依次在压力作用下渗入超滤膜孔道内部进行反应。与目前普遍使用的常压接枝法相比,加压接枝法可将两性离子聚合物充分接枝在超滤膜表面和孔道内壁上,显著提高PMEN对膜的接枝密度和覆盖率,提高对蛋白质的截留率,增强改性膜抗污染性能。对PESUM-PDA-PMEN91(w/P)试样的系统研究发现,两次及三次循环污染实验后通量恢复率分别达到100%和96%的最好结果,且涂层稳定,满足常规的超滤条件要求。相关实验结果证明,PDA介导加压渗透PMEND溶液接枝改性超滤膜的方法,可以获得最佳的抗污染性能,为研究开发高效的抗生物污染分离膜提供普遍适用的新方法及新途径。
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