金纳米催化活性氧化学发光及其在环境分析中的应用研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:ihuangda
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化学发光分析技术具有灵敏度高、线性范围宽、仪器设备简单等特点,在化学、生物、环境等领域得到了广泛的应用。近几年研究发现金纳米对一些化学发光体系有较强的催化性能,如鲁米诺-过氧化氢体系,过氧草酸酯-过氧化氢体系,以及高碘酸钾-氢氧化钠-碳酸钠体系等。但在金纳米催化化学发光体系中,溶液离子强度和pH值对金纳米催化活性的影响报道的很少。本论文利用非均相介质功能化金纳米的高稳定性,研究了金纳米催化活性氧化学发光机理,并把其应用于环境分析。其主要内容包括以下三部分:(1)研究发现,非离子含氟表面活性剂FSN (Zonyl FSN-100 (F(CF2CF2)1-7CH2CH2O(CH2CH2O)0-15H)修饰的金纳米在高离子强度和较广的pH范围内具有很强的稳定性,利用修饰后的金纳米研究了过氧亚硝酸-碳酸钠化学发光体系,并发现该体系的化学发光强度与亚硝酸盐的浓度成正比。联合流动注射技术,该方法已成功地用于自来水中亚硝酸盐的测定,亚硝酸盐的检出限(S/N=3)为0.036μmol/L。回收率为97%-106%。(2)利用FSN修饰的不同粒径的金纳米区别H2O2-Co2+-NaOH和H2O2-Co2+-NaHCO3化学发光体系。通过化学发光光谱,紫外可见光谱,以及活性氧捕获剂猝灭作用等技术详细研究了FSN修饰的金纳米对两个相似体系的增敏机理以及确认不同的发光体。(3)研究制备金纳米过程中未反应的氯金酸对金纳米催化活性氧化学发光作用的影响。发现AuCl4-可以显著地增强过氧碳酸盐(HCO4-)的化学发光而双酚A的参与可大大抑制AuCl4--HCO4-系统的发光强度。基于这些现象,在没有任何特殊的发光试剂如光泽精和鲁米诺等条件下,研制了一种新的测定双酚A的流动注射化学发光方法。利用该方法测定了聚碳酸酯塑料中的双酚A,结果满意。此外,基于化学发光光谱,紫外可见光谱和活性氧捕获剂的猝灭作用等技术,研究了AuCl4--HCO4-体系的发光机理以及双酚A抑制该体系化学发光的原因。
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