【摘 要】
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质谱法作为一种灵敏度高、响应速度快的分析检测方法,已经被广泛应用于代谢组学、蛋白质组学、临床医学和食品安全等领域。通过质谱可以准确获得样品的分子量信息,通过二级质
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质谱法作为一种灵敏度高、响应速度快的分析检测方法,已经被广泛应用于代谢组学、蛋白质组学、临床医学和食品安全等领域。通过质谱可以准确获得样品的分子量信息,通过二级质谱还可以得到样品的结构信息。由于样品的复杂基体的干扰,一些样品需要在进行质谱分析前进行预处理。因此,发展简单快速的对样品的预处理方法是现代分析化学发展的需要。但是,传统的预处理方法往往耗时长,操作步骤复杂,无法满足质谱对样品进行快速分析的需求。敞开式质谱仪器因为其多样化的样品引入方式,在样品预处理和快速分析领域受到了人们的重视。本论文提出了三种基于敞开式质谱对生物样品进行快速分析的方法,实现了对一系列生物样品的快速质谱分析。主要内容如下:1.发展了一种探针电喷雾离子化方法。用简单的溶胶凝胶法在探针表面修饰了二氧化钛薄膜,该探针能够实现对磷酸化多肽的快速富集,操作简单,只需要简单的蘸取过程,其洗脱液可以直接用纳喷雾质谱检测,并且具有较好的选择性。本方法已经成功用于复杂样品中磷酸化多肽的快速质谱分析。2.建立了一种新的透射LTP-MS原位质谱分析方法。通过LTP穿透滤纸的方式,可以将纸上的样品离子化,对纸上样品可以进行原位快速检测,无需对纸进行裁剪或者对样品进行回收,通过纸的快速移动,还能实现对样品的高通量快速检测。这种新的离子源可以与各种各样的纸芯片进行结合,例如折纸电泳、纸层析等,利用纸芯片分析装置和本方法结合,成功分离并检测了一系列小分子化合物。3.基于环氧化反应发展了一种从结构上鉴别碳-碳双键位置的新方法。将LTP探针与不饱和脂肪酸溶液发生环氧化反应,环氧化合物能够发生碰撞诱导电离(CID)产生大量可以说明碳-碳双键位置的特征离子。该方法不仅可以提供脂肪酸的结构信息,同时能够对脂肪酸进行快速定量检测,并且该方法可以只简单的使用LTP探针作为氧化剂,无需使用特殊的试剂。此外,该方法已被证实可以用于分析人血浆中的脂肪酸。
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