近年来,我国经济快速发展,即将进入全面小康社会,但是与之相应的能源消耗危机以及环境污染问题也接踵而至。尽管我国在NO_x、SO₂、CO等环境污染物治理上已取得了醒目的成就,但是对燃料燃烧过程释放的大量CO₂和氯代挥发性有机化合物（Cl-VOCs）的控制目前仍处于发展阶段,另一方面,CO₂和Cl-VOCs在工业上常被用来制备化工原料,具有很高的能源价值。因此,开发高效经济环保的催化转化技术实现CO₂和Cl-VOCs的资源化利用是缓解环境问题和能源危机的重要研究课题。鉴于此,科研工作者开展了大量的研究性探索,旨在开发各种经济高效稳定的环保型材料。其中碳材料因其稳定的物理化学性质、结构多样化以及环境友好性受到广泛的关注,但是其仍存在催化活性不足、反应机理不明确等问题,因此本论文对碳材料进一步的修饰,增强其在电催化还原Cl-VOCs和光催化还原CO₂的催化活性,并进一步结合原位表征手段、电子自旋共振光谱以及理论计算探索活性提升机制,主要研究内容和结果如下:（1）从碳材料晶体结构调变角度出发,构建Z质结Co₃O₄/氮化碳（CHNS）用于光催化还原CO₂性能研究。本工作采用温和的静电自组装法将Co₃O₄亚微米空心球自发整合到氮化碳纳米层表面,在这过程中电子自发的发生界面重排,由氮化碳迁移到Co₃O₄,实验观察以及理论计算都表明在界面处原位形成了氧空位缺陷。进一步考察材料的光催化活性,发现复合材料的CO₂还原活性要高于单一光催化剂氮化碳,其中CHNS₁0%的活性最佳,CO和CH₄产率分别为13.31μmol·g^-1·h^-1和3.17μmol·g^-1·h^-1,是单一氮化碳的12.5倍和7.4倍。结合理论计算分析发现界面氧空位作为界面电荷复合中心,抑制单体材料自身反向电荷转移,促进Co₃O₄的光生电子从界面处定向传递至氮化碳的价带与其中的光生空穴复合,使得氮化碳保留更多的光生电子,具备更高的CO₂还原活性。（2）从碳材料电子结构调变角度出发,构建碳空位缺陷修饰的疏水分级多孔石墨碳材料（Vc-GC）用于电催化还原二氯乙烷（DCE）的性能研究。采用H₂O₂化学氧化和高温煅烧两步活化法制备出了具有高空位密度（9.5%）的Vc-GC。碳空位能有效的调节材料的微观结构和电子云分布,优化了材料的介孔结构。原位漫反射傅里叶变换光谱和理论计算分析发现碳空位缺陷的存在增强了材料对DCE的化学吸附作用,提高材料的吸附性能,其中Vc-GC对DCE的饱和吸附量为456 mg/g;同时,电子云重排有利于增强材料的导电性,进而促进了材料的电催化活性,其中Vc-GC的乙烯产率为55.93μmol/h,是GC和oAC的1.4倍和3.6倍。此外,碳空位的存在能显著提高产物中乙烯的选择性,由于碳空位抑制了ClH₂CCH₂·的扩散,阻碍了其夺取DCE中氢,其中Vc-GC的乙烯产率为氯乙烯产率的325.1倍,相比于oAC和GC,分别提高了14倍和1.7倍。