高能量密度化合物（HEDCs）是一类能在外界刺激下释放出所储存化学能的物质。它在民用和军事领域有着广泛的应用,如建筑物拆除、气体发生剂、采矿、烟花、推进剂、高能炸药等。近年来,高能富氮化合物以其优异的爆轰性能、合适的热稳定性、较低的感度和较高的生成热（HOFs）引起了人们的关注。其结构-性质关系的理论研究对筛选出新型HEDCs候选物具有重要意义。本论文运用密度泛函理论（DFT）,对不同系列吡嗪并[2,3-e][1,2,3,4]四嗪衍生物的几何结构、HOFs、电子结构、密度、爆轰性能、热稳定性和撞击感度进行系统的研究。然后,根据高能和热稳定性的评价标准,找出综合性能比较好的HEDCs候选物。其主要研究内容包括以下三部分:第一部分,研究了一系列含不同数目N-O基的吡嗪并[2,3-e][1,2,3,4]四嗪衍生物的HOFs、电子结构、爆轰特性、热稳定性和撞击感度的系统研究。其HOFs的计算采用等键反应;在等级反应中,反应物和生成物两边的各种键都保持不变。爆轰热（Q）是通过计算产物与反应物的HOFs差得到。爆轰压力和爆轰速度是通过密度（ρ）和Q预测计算得到的。化合物的热稳定是通过键离解能（BDEs）的值进行评估。自由空间（ΔV）和撞击感度(h50)计算是为了评估高能密度化学物的敏感性。基于高爆轰性能、合适的热稳定性和低感度,最终选择了4种化合物作为HEDCs的候选物。第二部分,利用DFT系统研究了系列杂环取代吡嗪并[2,3-e][1,2,3,4]-1,3-二-氮氧基衍生物的HOFs、电子结构、密度、爆轰性能、热稳定性和撞击感度。通过设计等键反应预测了它们的HOFs。通过产物与含能化合物之间的HOFs差来计算上述衍生物的Q值。其爆轰速度和爆轰压力是通过Q和ρ值计算得到。然后我们利用BDEs的计算对其热稳定性进行评价。最后计算了ΔV和h50的值来评估其撞击感度。通过考虑爆轰性能、热稳定性等重要判据,选择了9种具有实验合成潜力的化合物作为候选的HEDCs。第三部分,将-CH2（NO2）、-CH（NO2）2、-CF（NO2）、-CH2（NF2）、-CH（NF2）2和-CF（NF2）取代基引入2,3-二氢吡嗪并[2,3-e][1,2,3,4]四嗪分子中。结果表明,-CH（NO2）2和-CH（NF2）2取代是提高其HOFs的有效途径。含-CH2（NF2）取代基的衍生物具有最大的HOMO和LUMO能级,而含CF（NO2）取代基的衍生物具有最低的能级。引入-CF（NO2）2和-CF（NF2）2基团能极大地提高了其爆轰性能。基于BDE值的分析表明,N2-R键可能是所有键中的引发键。-CH2（NO2）和-CH2（NF2）取代降低了其取代衍生物的撞击感度。与RDX和HMX相比,上述化合物的h50值大部分都在可接受范围之内。综上所述的性质,本部分筛选出10个化合物（A2、A3、A6、B3、B6、C6、D3、D6、E3和E6）作为候选的HEDCs。总之,用理论方法系统地研究了一系列以吡嗪并[2,3-e][1,2,3,4]四嗪为骨架的富氮衍生物的结构和各种性质。筛选出一些具有研究价值的HEDCs候选物,为该领域中实验研究提供了一定的理论参考信息。