半导体—贵金属复合纳米结构的超快非线性光学特性研究

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半导体量子点可以看做是一种零维的结构,由于其中的电子和空穴在三维空间范围受到强的量子限制效应,因而可以通过简单地改变量子点的尺寸来调节其电学和光学特性。半导体纳米晶量子点中分立的电子能态和强的库仑相互作用,使其具有一些新奇的特性,如:可通过尺寸调节的光学特性、光学非线性和高的载流子倍增效率等。由于这些特性和他们在低阈值激光器、发光二极管、太阳能电池和非线性光子器件等方面的潜在应用,使得量子点被人们深入和广泛的研究。金属等离子体纳米结构可以通过其表面等离子体的增强局域场与量子点中激子的相互作用,来极大地增强一系列光学过程,如表面等离子体增强的光催化、光吸收和光伏效应、表面等离子体增强荧光、荧光共振能量转移和光学非线性过程,使得半导体量子点/金属纳米结构体系在线性和非线性光学领域都具有极其重要的应用前景。本论文将Z扫描技术、飞秒泵浦探测和微区光谱技术有机结合起来,对半导体薄膜、半导体量子点、金属纳米结构以及半导体量子点/金属纳米结构复合体系的光学非线性和超快动力学过程进行了系统研究。全文的主要内容如下:(1)采用飞秒泵浦探测技术,对不同激发光能量下不同尺寸的CdTe量子点中激子跃迁和复合的超快动力学过程进行了系统研究。(2)采用脉冲激光沉积技术,在石英基片上制备了单结晶相的Cu20多晶薄膜,并利用Z扫描的方法研究了在不同激发光能量下Cu20薄膜的三阶非线性光学特性。(3)采用纳米球刻蚀技术结合脉冲激光沉积技术,在石英衬底上制备了周期性排布的Au纳米颗粒阵列,并通过控制退火温度和时间来调节其表面等离子体吸收峰的位置,然后通过滴涂法将CdTe量子点附着在Au纳米颗粒阵列表面得到CdTe量子点-Au纳米颗粒阵列复合结构。研究了该复合结构的线性与非线性光学特性,并且发现当Au纳米颗粒的表面等离子体吸收峰位调节到与CdTe量子点中的激子跃迁共振时,能够得到最高的荧光效率和最大的非线性折射率。(4)采用远场微区光谱技术,研究了在400nm和800nm飞秒激光的激发下,单根Ag纳米线对周围CdTe量子点的单光子荧光和双光子荧光的强度和偏振态的调控作用,并且证明了在800nm飞秒激光的激发下单根银纳米线中高阶等离子振荡模式的存在。(5)利用时域有限差分(FDTD)方法对在不同波长(400nm和800nm)和偏振方向的激发光作用下,对单根Ag纳米线的表面等离子体模式进行了数值模拟和理论分析。
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