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钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)的认证效率从2009年的3.8%攀升至25.2%,已经成为下一代光伏发电技术中最具潜力的电池器件。由于其具备光电转换性能高、制备方法简单、成本低等优点,越来越多的研究者们投入到钙钛矿太阳能电池的研究中。钙钛矿晶体与电子传输层的质量及两层间的界面缺陷是制约钙钛矿太阳能电池性能进一步提升的重要因素。本文采用正型平面结构,将Na2S掺入TiO2前驱体溶液中,少量的Na2S能够提高TiO2的传输性能,延缓钙钛矿的结晶过程,显著地降低了器件的缺陷态密度,最终得到了高效率、稳定性好的电池器件;在钙钛矿和TiO2之间引入Na2S做无机钝化层,研究了 Na和S在钙钛矿层的分布情况,并探究了钝化层对器件性能的影响;将Na2S、Na2S2O3和Na2SO4引入TiO2,探究不同硫化物及硫的价态对钙钛矿的结晶过程和器件性能的影响。具体的研究结果如下:(1)本文提出将Na2S作为“双效”掺杂物引入TiO2前驱体中,与此同时引入NaCl作为参比样来区分Na和S的作用。结果表明Na+能够提高TiO2的导电性,S2-降低了钙钛矿的结晶速度,在Na2S掺杂的TiO2衬底上生长的钙钛矿晶粒尺寸大,晶界少,器件的缺陷态密度显著降低。最终,基于正型器件结构的太阳能电池光电转换效率达21.25%,开路电压高达1.221 V。在空气中放置90天仍能保持90%的初始效率。(2)选取Na2S插入钙钛矿和TiO2的界面作无机钝化层,利用HAADF-STEM-EDS联用来确定Na和S的位置分布。PL的结果表明Na2S层能够有效地减少界面缺陷态。主要原因是Na和S经扩散进入钙钛矿体内,Na+能够钝化钙钛矿晶界,S2-则能够同时键合TiO2和钙钛矿,从而加强界面处的化学结合,改善钙钛矿的结晶质量,最终提高器件性能和光稳定性。(3)首次提出S的不同价态对TiO2及钙钛矿薄膜会产生不同的影响。通过XPS对比了 Na2S、Na2S2O3和Na2SO4三种化合物中S的价态,在三种含S化合物衬底上制备的电池器件光电性能差异明显:基于Na2S制备的器件性能优于Na2S2O3,而基于Na2SO4制备的器件性能衰退明显。S的价态对钙钛矿的结晶过程也起到不同的作用。故基于本实验的钙钛矿组分和制备工艺下,S2-能够表现出优异的修饰性能。