竹炭负载氧空位型BiOI/BiOCl复合光催化剂的制备及其脱硝机理分析

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氮氧化物(NOx)作为一种常见的污染气体,导致了雾霾、光化学烟雾、酸雨等环境污染问题。2017年以来大气中NOx的浓度仍在不断增加。因此,开发高效、经济的技术来脱除NOx污染物成为当前科学界关注的重要问题。现有的方法如选择性催化还原(SCR)、选择性非催化还原(SNCR)等脱硝方法获得了广泛应用,但这些方法成本高并且易产生二次污染。因此,通过光催化剂利用太阳能来处理NOx污染物问题,是一种高效、经济且节能的方法。因此光催化是一种充满希望、有吸引力的替代技术。其中卤氧化铋材料由于其合适的能带位置和利用太阳光的能力受到越来越多的关注。然而电子空穴对分离效率的不足,低活性位点以及对污染物降解效率差等因素限制了卤氧化铋材料的实际应用。为了进一步提高卤氧化铋的光催化性能,前人进行了大量改性研究,如形貌调控、金属或非金属掺杂、氧空位改性等方面,但这些研究大部分都是对BiOCl、BiOI等纯的光催化剂进行改性研究,对于氧空位(Oxygen Vacancy,OV)改性复合光催化剂BiOI/BiOCl脱硝的研究报道比较少。本文以竹炭为载体,采用溶剂热法制备了氧空位(OV)型BiOI/BiOCl光催化剂,对比了制备条件对脱硝效率的影响。研究了温度、光照对脱硝过程的影响,在氙灯功率500W,温度30℃时,获得最佳脱硝效率73%。采用SEM、XPS、XRD、PL、UV-vis等表征方法研究了复合光催化剂的脱硝机理。结果表明,OV改性可以增大竹炭的比表面积和孔容,提高其物理吸附能力,同时使C=O双键和-COO形式的酸性官能团分解为C-O官能团,提高样品化学吸附性能;而且OV改性增加了光催化活性位点,减少了电子空穴对复合概率,从而提高了对NO的光催化降解效率。主要研究内容如下:(1)以竹炭为载体,采用溶剂热法制备了氧空位(OV)型BiOI/BiOCl光催化剂。研究了温度、光照对脱硝过程的影响,在氙灯功率500W,温度30℃时,获得最佳脱硝效率73%。(2)采用SEM、XPS、XRD、PL、DRS等表征方法结果表明,BiOI0.5Cl0.5成功负载在竹炭表面,OV改性可以增大竹炭的比表面积和孔容,提高其物理吸附能力,同时使C=O双键和-COO形式的酸性官能团分解为C-O官能团,提高样品化学吸附性能;而且OV改性增加了光催化活性位点,减少了电子空穴对复合概率,从而提高了对NO的光催化降解效率。(3)通过对比I:Cl比、竹炭负载量、煅烧温度以及煅烧气氛对脱硝效率的影响,得出材料的最佳制备条件为:I:Cl比0.5:0.5,竹炭负载量10g,煅烧温度300℃,煅烧气氛为N2:O2=9:1。(4)BC/Bi-OV具有很好的重复性,经4次回收使用其催化活性依旧保持一个较高的数值。说明BC/Bi-OV具有工业应用前景,有深入研究的价值。
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