有机无机杂化钙钛矿太阳能电池在近几年内取得了突飞猛进的进展,然而对其载流子动力学的研究进展缓慢,尤其是领域内对载流子动力学的测试、分析仍然存在不足和争议。一方面因为有机无机杂化钙钛矿薄膜体系制备方法带来的薄膜不均一性以及钙钛矿材料自身的不稳定性,使得常规的时间分辨载流子动力学研究方法难以获得精准的载流子输运过程参数;另一方面因为现有的时间分辨载流子动力学研究方法仍然缺乏对界面条件的精准描述,而界面载流子行为在目前钙钛矿薄膜器件结构体系中尤为重要。目前钙钛矿薄膜中的载流子动力学研究在测量方法和理论体系方面仍然需要进一步的发展和突破。基于此,本论文首先针对有机无机杂化钙钛矿薄膜固有的稳定性问题展开了研究。利用半胱胺盐酸盐中的S元素与MAPb I3钙钛矿中Pb元素的强结合作用,从晶格结构上增强了稳定性;进一步制备了具有良好光稳定性、优异耐水特性的MAPb I3钙钛矿薄膜。相应的太阳能电池器件可以在无封装的条件下,保持原有效率在水下工作。本论文提供了一种制备耐光耐湿的高稳定性的钙钛矿薄膜和器件的新策略,同时也为载流子动力学的研究提供了稳定的薄膜制备基础。基于以上高质量的薄膜体系,本论文基于时间分辨光致发光光谱（Time-Resolved Photoluminescence,TRPL）测量研究钙钛矿薄膜中的载流子动力学。本论文首先发现常规钙钛矿薄膜在正面和背面的光致发光衰减曲线差异较大,表明薄膜正背面对载流子动力学的具有不同的影响。研究领域在使用TRPL对钙钛矿薄膜进行光致发光衰减过程的测量时,往往忽略的薄膜正背表面的差异,使得获得的载流子动力学参数不准确。本论文结合钙钛矿/玻璃基底薄膜的正面（上表面）、背面（钙钛矿/玻璃界面）激发的TRPL测量策略,引入表面复合速度（Surface Recombination Velocity,SRV）描述载流子扩散-复合动力学过程的边界条件,实现对薄膜正背面缺陷引起的非辐射复合速率的定量描述。与领域内常规方法相比,本论文实现的基于TRPL的载流子动力学参数测量体系一方面规避了过去对边界条件的苛刻假设,另一方面也解耦了界面缺陷带来的影响,使得获得的载流子扩散系数D更加接近薄膜内部的固有性质。值得关注的是,本论文得到的钙钛矿/玻璃界面的SRV比未钝化的自由钙钛矿界面的SRV高2～3个数量级,强调了在薄膜载流子动力学研究中界面差异带来的不可忽略的影响,为进一步改进钙钛矿器件的表面修饰策略奠定了基础。同时,本论文研究了在低温工况环境条件对载流子输运过程的影响。尽管环境温度因素被广泛研究,而温度影响的钙钛矿薄膜界面应变对载流子动力学的影响鲜有报道。钙钛矿材料偏软,与常规刚性基底的热膨胀系数差别较大,从而造成环境温度变化导致钙钛矿薄膜界面应变剧增,这也通常被领域相关温度研究所忽略。本论文首先测定了在低温条件下（160 K～室温）钙钛矿薄膜产生的应变,其次结合原位的TRPL正背面测试,通过全局拟合获得了可靠的钙钛矿薄膜载流子动力学参数（包括扩散系数,复合速率,正背面SRV等）随温度的变化规律。在低温环境当中,研究者普遍采用钙钛矿材料本征的极化子-声子散射规律来描述薄膜中载流子迁移率随温度的变化,即迁移率与温度的-3/2次方成正比。本论文工作基于上述建立的界面载流子动力学体系,考虑了实际环境温度变化导致钙钛矿薄膜界面应变对载流子迁移率的影响,建立了更加符合实际情况的载流子动力学温度变化模型,明确了界面应变对载流子动力学的重要影响。进一步,基于对钙钛矿薄膜载流子动力学的深入研究,将载流子微观行为与器件宏观表现联系起来的蓝图也日益完善。本论文提出了利用双层异质结构,即双层钙钛矿具备不同的载流子迁移率,实现高性能钙钛矿太阳能器件。首先本论文扩展实现了双层载流子扩散-复合模型,进一步针对双层钙钛矿异质吸光层结构进行载流子动力学描述,利用高通量数值模拟计算,预测了双层钙钛矿吸光层光生载流子界面流出量与不同载流子迁移率和双层厚度组合的变化关系,由此发现了钙钛矿吸光层的扩散系数差异是提升异质双层器件结构效率的关键。进一步工作设计和实现了MAPb I3/FAPb I3组装的双层器件,通过对各层厚度的优化,实现了最优厚度比的太阳能电池器件对未来新型高效率器件的发展有着理论指导意义。全文着力于对钙钛矿薄膜材料中的载流子动力学进行研究,发展了以时间分辨光学表征手段为主的载流子动力学描述和表征体系,并补充了薄膜界面条件对其载流子动力学的作用机制模型。本论文对目前钙钛矿太阳能电池器件效率的进一步提升提供了物理作用机制基础和切实可行的实现方向。