伴随着人类社会的发展,对能源的消耗与需求也急剧增加。导致系列能源环境问题出现,因此,开发新型储能系统是当前研究与关注的热点。锂/锂离子电池在二次电池的开发与研究中扮演着重要角色。随着电动汽车及便携设备对二次电池的大规模应用需求,对其能量密度及安全性的提升尤为重要。富镍三元材料由于其具有高能量密度被认为是最有应用前景的正极材料。但三元材料的不稳定性所造成的安全问题也是亟待解决的问题。其中的一个主要原因是由于三元材料的与不稳定电解液体系导致的安全问题。所以,开发与三元材料相匹配的功能电解液,对开发高能量密度、高安全性二次电池具有至关重要的意义。本论文以高稳定性为背景,围绕富镍三元正极材料在充放电过程中易被电解液腐蚀造成过渡金属离子溶出及加剧界面副反应、负极侧锂枝晶生长等问题,通过采用功能性添加剂策略,改善电极-电解液界面、减少电极与电解液之间的副反应等问题,开发了几种功能性电解液添加剂,提高了锂/锂离子电池的循环稳定性。论文的主要内容如下:1.针对富镍三元材料的不稳定性易被电解液腐蚀问题,研究了与富镍LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM 811）正极相匹配的1-丙基环磷酸酐(C9H21P3O6,PACA)电解液功能添加剂,用于提升NCM 811/石墨全电池在-20 ℃～45 ℃宽温度范围内的电化学性能。研究结果表明,在-20 ℃～45 ℃的宽温度范围内,与传统的碳酸脂类电解液相比,PACA作为电解液功能添加剂在电池中表现出优异的电化学性能。在室温下循环550圈后,与不添加PACA的全电池相比,含有PACA添加剂的全电池在1 C倍率下的容量保持率从26%提升到92%。在45 ℃高温下循环350圈后,全电池在1 C倍率下的容量保持率从75%提升到87%。在-20 ℃低温条件下,含PACA添加剂的全电池在0.2 C、0.5 C、1 C倍率下都具有更高的放电容量。电化学分析和界面表征表明,PACA可以优先被氧化还原,在正负极界面形成稳定的低阻抗、有利于锂离子扩散的界面膜,从而减缓了电解液对正极材料的腐蚀现象,减少了正极侧过渡金属离子的溶出和负极侧的锂枝晶生长。2.基于离子液体的可设计性,设计并制备了氰基功能化的吡咯烷离子液体1-甲基-1-氰丙基吡咯烷双氟甲烷磺酰亚胺盐(PYR1（4CN）TFSI),研究了PYR1（4CN）TFSI作为NCM811/Li锂金属电池电解液功能添加剂,并优化了添加剂的添加量。结果表明,PYR1（4CN）TFSI通过优先参与CEI/SEI膜的形成以及对电导率和Li+传输能力的提升,优化了NCM 811/Li锂金属电池的电化学性能。当PYRCNTFSI添加量为0.5 wt.%时,Li/Li对称电池表现出优异的稳定性,在0.5 m A cm-2的电流密度下显示出750个小时的稳定寿命,在1 m A cm-2的电流密度下显示出250个小时的稳定寿命,NCM 811/Li锂金属电池在室温下1 C的倍率下200次循环后具有107 m Ah g-1的放电比容量。3.考虑到氰基具有较大的电子云密度,引入氰基会增大电解液的粘度。我们设计了在吡咯烷阳离子侧链引入氰基后再引入醚基,制备了醚基氰基双功能化离子液体1-氰丙基-1-乙基乙醚吡咯烷双氟甲烷磺酰亚胺盐(PYR1（4CN）（2O2）TFSI),研究了PYR1（4CN）（2O2）TFSI作为NCM 811/Li锂金属电池电解液功能添加剂。结果表明,醚基的引入显著降低了离子液体的粘度,进一步提升了电解液的电导率和Li+传输能力。当PYR1（4CN）（2O2）TFSI添加量为0.5 wt.%时,电解液的Li+迁移数由0.661提升到0.770,NCM 811/Li锂金属电池在室温下2 C的倍率下200次循环后具有131 mAh g-1的放电比容量。