低阶煤的清洁高效利用对缓解我国石油资源紧缺,优化资源消费结构具有重要意义,是国家重大战略需求。热解是低阶煤清洁高效利用的有效方法,但低阶煤焦油中含氧量高,严重影响了焦油的后续利用。在热解过程中引入适宜的催化剂,能够提高热解效率,有效调控产物分布,并提高热解焦油中的轻质芳烃的产率,实现褐煤热解定向制备化学品,为褐煤定向热转化理论的构建提供理论依据。本论文利用下坠式固定床反应器对胜利褐煤热解挥发分进行原位催化重整。引入不同来源的SO₄^2-（（NH₄）₂SO₄、（NH₄）₂S₂O₈和H₂SO₄）对HZSM-5分子筛进行硫酸化改性,考察不同来源SO₄^2-和焙烧温度对挥发分催化重整的影响。通过盐酸脱铝、引入骨架外铝进行再铝化和硫酸化制备了一系列骨架外铝改性的硫酸化的HZSM-5分子筛。使用XRD、FT-IR、BET和NH₃-TPD等方法表征分子筛的结构特性,考察了骨架外铝的化学形态对催化剂催化重整活性的影响,探究了改性分子筛孔道结构和酸性位对热解产物组成分布的影响。研究发现:硫酸化改性后,由于SO₄^2-与骨架外铝的络合作用增强了中强酸量,分子筛固有无定型骨架外铝的脱除导致分子筛非形状选择性酸位的降低,并增大了平均孔径。其中,经0.5 mol/L的（NH₄）₂SO₄处理在550 ^oC焙烧的改性催化剂（0.5AS-550）所得轻质芳烃的产率为28.8 mg/g,高于经0.5 mol/L的（NH₄）₂S₂O₈和H₂SO₄改性分子筛所得轻质芳烃的产率（26.9 mg/g和25.4 mg/g）,是非催化下的5倍。与HZSM-5相比,使用0.5AS-550催化剂重整过程中积碳产率降低了0.6 wt%。（NH₄）₂SO₄改性除去了分子筛表面骨架外铝,降低了分子筛的非形状选择性酸位并产生新的介孔,从而抑制了结焦。HZSM-5经盐酸处理后,降低了酸强度和酸位量的同时,显著增加了总孔隙体积（尤其是中孔）和平均孔径,这为骨架外铝的引入提供了铝化空间。引入骨架外铝后再经过（NH₄）₂SO₄硫酸化改性与SO₄^2-发生络合作用,形成超酸性表面硫酸盐络合物。经盐酸脱铝后,引入煅烧的Al₂O₃化学状态的铝,再经（NH₄）₂SO₄硫酸化改性得到的催化剂(SO₄^2-/DHZ5-A)获得的轻质芳烃产率高达27.3 mg/g。引入的骨架外铝的化学状态不同会影响与SO₄^2-的络合作用,以煅烧Al₂O₃化学状态存在的骨架外铝更有利于与SO₄^2-发生络合作用形成超酸性络合物,从而提高催化活性,促进轻质芳烃的生成,实现褐煤热解挥发分定向重整制备轻质芳烃。该论文有图35幅,表10个,参考文献114篇。