活性炭载锰氧化物的制备及其催化分解臭氧性能研究

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臭氧是常见的大气污染物,在ppb级别就对人体产生毒害,气相中臭氧的去除是非常必要的。相对于其他处理方法,催化分解法成本低,无需外加能量,是理想的去除方法。本研究采用高锰酸钾与活性炭(AC)原位氧化还原法制备活性炭载锰氧化物(MnOx/AC),并用作臭氧分解的催化剂。扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、电子自旋共振波谱(ESR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)等手段用来研究活性炭表面锰氧化物的原位生长机理、Mn负载量和氢气热处理对负载锰氧化物形貌和晶体结构及其催化性能的影响。以负载量5.5%MnOx/AC为例,研究了负载锰氧化物形貌、结构、价态及晶型等随浸渍时间(10、20、40min、2h、3h、12h)的变化。研究发现,锰氧化物的负载包括两个过程:前期反应沉积过程及后期的液相MnO2沉积过程。SEM的观察表明锰氧化物分布于活性炭的外表面,随浸渍时间的增加,负载MnOx由地衣状的疏松结构逐渐堆叠至致密的状态。浸渍10min得到的MnOx/AC催化分解臭氧的性能达到85%,浸渍12h得到的MnOx/AC催化分解臭氧的性能低至45%,随浸渍时间增加催化分解臭氧的性能逐渐变差。这表明,催化剂外表面MnOx的形貌对MnOx/AC催化分解臭氧的性能有显著影响,疏松的地衣状结构更有利于催化活性位点的暴露,因此也更有利于催化分解臭氧。研究了负载量对负载锰氧化物性质如形貌、氧化态和晶体结构等的影响。结果表明,当Mn负载量由0.44%增加至11%时,负载于活性炭表面的锰氧化物由疏松的地衣状形貌转变为堆叠的纳米球状体形貌,负载层的厚度由~180nm增加至~710nm,MnOx从氧化态为+2.9–+3.1的低结晶β-MnOOH生长为氧化态为+3.7–+3.8的δ-MnO2。负载锰氧化物的形貌及含量与MnOx/AC室温催化分解低浓度臭氧的活性相关密切。Mn负载量为1.1%的MnOx/AC因具有疏松的地衣状结构,其催化分解臭氧的性能最高,Mn负载量为11%的MnOx/AC因具有紧密的堆积形貌,其表现出的催化臭氧分解活性最低。负载量为0.44%-11%的MnOx/AC经300℃氢气气氛加热后,其中负载量为0.44%、1.1%的MnOx/AC形貌及臭氧分解活性没有明显的变化,臭氧分解活性维持在70%~80%之间,而5.5%和11%MnOx/AC经氢气还原处理后形貌更为团聚,臭氧催化活性由原来的50%左右增加至80%~90%左右。负载量为5.5%的MnOx/AC经氢气处理后对臭氧的去除率由55%提高到90%。XPS分析表明,MnOx/AC表面MnOx的价态由+4价降至+3价,MnOx-H/AC表面MnOx的价态维持在+2–+3。O1s谱图分析表明,MnOx/AC在臭氧分解后,大部分表面吸附的水和少部分Mn-O-Mn转化为Mn-O-H,而MnOx-H/AC表面锰氧化物在臭氧分解前后没有明显的变化。MnOx/AC的表面结合水相对含量约20%-30%,MnOx-H/AC的表面几乎没有结合水,这就抑制了水蒸气在催化剂表面竞争性吸附对臭氧催化分解的影响。
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