【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池（Perovskit Solar Cells,PSCs）自2009年首次出现以来,其光电转换效率（Photoelectric Conversion Efficiency,PCE）由3.8%迅速攀升至25.7%。有机-无机杂化钙钛矿材料拥有优异的吸光系数、较长的电荷扩散长度、带隙可控、可溶液加工等性能。SnO2电子传输层（Electron transport layers,ETLs）
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钙钛矿太阳能电池（Perovskit Solar Cells,PSCs）自2009年首次出现以来,其光电转换效率（Photoelectric Conversion Efficiency,PCE）由3.8%迅速攀升至25.7%。有机-无机杂化钙钛矿材料拥有优异的吸光系数、较长的电荷扩散长度、带隙可控、可溶液加工等性能。SnO2电子传输层（Electron transport layers,ETLs）和钙钛矿吸光层在制备时容易产生结晶性差、表面缺陷多等问题。本文采用四种溶剂对SnO2ETLs进行水热溶剂热处理,使用十八烷基三氯硅烷(C18H37Cl3Si,Octadecyltrichlorosilane,OTS)对ETLs/钙钛矿层进行界面修饰,采用五种不同的反溶剂萃取钙钛矿层,探究不同工艺对PSCs光电性能的影响。具体的研究内容和结论如下:（1）通过溶胶-凝胶法制备SnO2ETLs后,研究水热溶剂热对SnO2薄膜和PSCs光电性能的影响,处理溶液分别为去离子水、甲醇、乙醇和异丙醇。SnO2经水热溶剂热处理薄膜光学透过率得到提升,表面接触角降低,PSCs的光电性能都得到提升。其中水热处理能增大SnO2晶粒,降低薄膜粗糙度,提高SnO2结晶性,减少缺陷,有利于钙钛矿溶液在ETLs表面铺展,促进钙钛矿层均匀生长,利于电子的收集与传输。基于100℃,3 h水热处理的SnO2ETLs制备的PSCs表现出最优异的性能,电池的最高PCE为15.48%,开路电压(Open-circuit Voltage,Voc)、短路电流密度(Short-circuit Current Density,Jsc)和填充因子（Fill Factor,FF）分别为1.09V、19.32 m A/cm~2和73.18%。（2）采用OTS作为SnO2ETLs/钙钛矿层间的界面修饰层,研究了不同浓度的OTS修饰时对SnO2薄膜、钙钛矿薄膜和PSCs性能的影响。OTS在正己烷中浓度分别为0.05 mol/L、0.1 mol/L、0.25 mol/L、0.5 mol/L。经SEM和EDS测试,OTS可以良好地覆盖在SnO2表面,填充表面的孔隙及凹陷,使得薄膜更为平整致密,阻挡钙钛矿层与FTO的直接接触从而导致漏电流。同时OTS中Cl-能扩散在钙钛矿溶液中,提升钙钛矿的结晶性,增大钙钛矿的晶粒尺寸,提升钙钛矿层对光的吸收,有效增强电荷的提取和传输。基于浓度为0.1 mol/L的OTS界面修饰后制备的PSCs拥有最高的PCE为15.39%,电池的Voc、Jsc、FF分别为1.08 V、19.21 m A/cm~2、73.78%,且电池迟滞系数HI从0.087降低至0.021。（3）采用一步反溶剂法制备钙钛矿层,比较苯甲醚、氯苯、异丙醇、氯苯+乙腈和氯苯+异丙醇作为反溶剂萃取钙钛矿时,对钙钛矿薄膜和PSCs光电性能的影响。SEM测试表明,相比于氯苯,反溶剂苯甲醚和混合反溶剂氯苯+乙腈制备的钙钛矿层的晶粒尺寸和薄膜厚度都得到增长,XRD测试显示出混合反溶剂氯苯加乙腈制备的钙钛矿结晶性最好,薄膜结晶性提升,晶粒尺寸增大,晶界减少,钙钛矿对光的吸收得到增强。使用混合反溶剂氯苯+乙腈制备钙钛矿层,组装成PSCs呈现最佳的光电性能,电池的PCE为14.99%,Voc为1.09 V,Jsc为19.24 m A/cm~2、FF为71.15%。
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