白光LED用长波段荧光碳点及其固态荧光粉的合成和性能研究

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:samhsa
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碳点(CDs)作为一种新型的碳基纳米材料,因其独特的结构、优异的光学特性、良好的生物相容性、低廉的成本、高稳定性和低毒性等优点,近年来被广泛应用于照明显示、生物医学、药物传递和光伏器件等领域。但是其荧光特性受反应环境(合成方法、反应介质、温度、酸碱性等)和前驱体类型的影响较大,且发光机理尚不明确,尚需要进一步深入系统的研究。截至目前,已报道的性能优异的碳点,其荧光发射大部分位于蓝光区域,红光或近红外波段发射碳点的性能尚有很大的提升空间,限制了其在光电器件领域的应用。此外,与大部分荧光材料相似,碳点由溶液变成固态粉末后由于分子间距离减小而发生能量转移,无辐射跃迁增加,最终产生聚集诱导发光猝灭(AILQ)。因此,合成固态无猝灭且具有优异稳定性的固态碳点基荧光粉是促进其在光电器件成功应用的十分关键的前提基础。本论文中碳点的制备均采用了工艺简单、操作便捷的一步水热法,分别选用带有芳香环和直链式的有机小分子为反应物制备了不同荧光发射的多色碳点。通过改变反应物的比例,调控碳点表面的官能团。结合对其形貌、光学性质和化学组分的系统研究,揭示其表面态与发光机理的关系。最后,将合成的不同荧光性能的碳点分别和无机及有机基质复合,制备了数种荧光不但不猝灭反而增强的固态碳点基荧光粉,并将其成功应用于白光LED器件封装。主要研究内容如下:1.以对苯二胺和苯甲酸为前驱体,改变其化学计量比和优化工艺,采用溶剂热法制备了蓝、红双发射荧光碳点。通过对碳点形貌、光学性质和化学组分的综合分析,揭示了其表面态与其荧光发射的联系,并推测了其在高温溶剂中的反应机理。最后将碳点溶液与有机聚合物马铃薯淀粉复合,制备了蓝、红双发射的单基质固态碳点荧光粉,蓝、红发射的荧光强度相较于碳点溶液分别提升至420、35倍,荧光量子效率(PLQY)提升至2.74倍。2.以顺丁烯二酸和尿素为前驱体,改变其化学计量比和优化工艺,采用溶剂热法制备了黄色荧光碳点。通过对碳点形貌、光学性质和化学组分的分析,探究了表面态对其荧光性能的影响。与第一部分的对苯二胺和苯甲酸体系对比,揭示了前驱体结构对合成碳点形貌和结构的影响,推测了碳点在高温溶剂中的生成机理。将该黄色荧光碳点与强碱性的无机氢氧化钙复合,得到了荧光不猝灭的黄色固态碳点荧光粉。与初始的荧光碳点相比,其发射光谱红移了15nm,荧光增强至1.78倍,且PLQY提升至2.17倍。最后将该黄色碳点基固态荧光粉与蓝光LED芯片结合成功制备了高显色的暖白光LED器件,其显色指数、色温和色坐标分别为86.9、5388K和(0.3341,0.3075)。
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