化石能源的过度消耗造成的能源危机以及各种环境问题的日益加剧,使得寻求新的、绿色、可再生能源的重要性凸显。生物质资源作为一种绿色可再生资源,因其分布广泛、储量丰富,可作为化石资源的替代品用于制备精细化学品和能源,因而生物质资源的高效利用受到了人们的广泛关注。甘油能够通过氧化、加氢、羰基化等过程转化为系列高附加值的化学品。甘油通过脱氢反应和氢解反应可生成乳酸和1,2-丙二醇,乳酸可用于制备食品、制药工业、可降解塑料、溶剂等。1,2-丙二醇则是众多精细化学品的中间体,可以用于制备聚酯树脂、液体洗涤剂、药品、防冻剂等。目前对于甘油的加工及高值利用中所用的催化材料主要集中于贵金属(Au基、Pt基、Ru基催化剂等)以及非贵金属(Cu基、Ni基催化剂等)。贵金属因其价格的昂贵性和资源的稀缺性严重限制了其规模化应用,而非贵金属虽然有较好的催化性能,但是普遍存在反应条件苛刻(高温、高压)、催化剂稳定性差、不能重复使用等缺点。因此,如何通过创制和开发新的制备方法和思路,制备新型高效催化剂,控制催化剂的组成、结构、活性中心种类及分散度、催化剂表/界面性质等,探究催化剂组成和结构间的内在关系,实现催化剂催化性能的强化,对于生物质资源尤其是甘油资源的高值高效转化与利用具有重要的理论和现实意义。已有研究结果表面,活性中心的种类及载体的选择对于甘油转化用非均相催化材料的性能具有重要影响,目前在活性中心的选择上,Cu基催化剂因具有相对高的活性、选择性而在甘油的催化转化用有广泛的应用;在载体的选择上,ZrO2兼具酸性和碱性的两性特质,常被作为功能性载体材料应用于甘油的催化转化与利用反应中。但传统方法在制备Cu基催化剂时往往存在活性中心分散度差,易团聚、载体表面惰性、催化剂活性低、选择性差、寿命短等缺点。因此如何设计和开发新型高效负载型Cu基催化材料,实现甘油的高值高效转化是目前该领域研究的热点和难点,也是本论文研究的主要内容。本论文通过水滑石前体法、成核/晶化隔离法以及动态水热晶化法等方法相结合,构筑了高分散的铜镁铝锆四元复合金属氧化物(CuO-MgO-Al203-ZrO2)催化材料,应用于甘油脱氢制备乳酸的反应,制备高分散Al修饰的Cu/ZrO2催化剂,应用于甘油氢解制备1,2丙二醇的反应,通过在载体表面构筑丰富的缺陷位和酸碱性、强化载体和活性中心间的相互作用、提高活性中心的分散度等方式构筑新型高效Cu基催化材料,考察其在甘油催化转化中的性能,具体研究内容如下:(一)利用水滑石所特有的晶格定位效应和晶格能最低效应,在水滑石层板中引入Cu、Mg、Al、Zr四种元素,实现各元素的均匀分布,并通过控制一定温度下的焙烧处理,构筑四元复合金属氧化物。研究结果表明独特的制备方法及Zr的引入能够有效阻止Cu元素在焙烧处理过程中的团聚,实现各组分的均匀分布,同时通过Zr的引入还能够调变催化剂的整体酸碱性,活性组分的高度分散、各组分间的协同效应、以及适宜的表面酸碱性微环境使得所得催化材料在甘油选择性脱氢转化为乳酸中的转化率和选择性高达93.1%和93.2%,同时所得催化剂体现了很高的重复利用性,重复使用5次后,催化性能基本保持不变,体现了很高的应用前景。(二)通过成核/晶化隔离法以及动态水热晶化法相结合的方法,制备了 Cu-ZrO2-Al2O3催化剂,并实现Al的掺杂及改性修饰。研究结果表明活性中心Cu和高比表面积多孔ZrO2载体材料间的强相互作用起到了阻隔和锚定Cu活性中心的作用,实现了 Cu活性组分的高度均匀分散,同时Al的引入能构筑更多的缺陷位,同时能够调变催化剂表面的酸碱性,提高中强酸的比例。活性中心的高度分散、金属活性中心和酸碱活性中心间的协同作用,使得其在甘油氢解转化为1,2-丙二醇反应中的催化性能得到了显著提升,计算结果表明Cu-ZrO2-10%A12O3催化剂具有最低的反应活化能,在甘油氢解制备1,2-丙二醇反应中的转化率和选择性高达94.1%和96.0%,同时催化剂具有较好的重复使用性,连续使用5次性能基本保持不变。