【摘 要】
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共价有机框架（COFs）是一类新型的多孔晶型聚合物材料。它具有可模块化合成、可调节的带隙、高的表面积、优异的可见光吸收能力、高载流子迁移率以及良好的物理和化学稳定性等多重优点。这些优点使得其在光催化太阳能转化和H2能源生产方面表现出强大的应用潜力。但是光生电子-空穴对易复合的缺点使其光催化析氢的效果仍不太理想。为了提升这类材料的析氢（H2）效率,研究者们做出了许多努力,比如通过形貌调控、在其框架中
【基金项目】
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国家自然科学基金（No:21401151）； 四川省支撑计划（No:2021YFSY0048）； 成都科技惠民计划（No:2015-HM01-00336-SF）； 西南交通大学研究生院的创新与实践项目（No:2018CYPY07）；
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共价有机框架（COFs）是一类新型的多孔晶型聚合物材料。它具有可模块化合成、可调节的带隙、高的表面积、优异的可见光吸收能力、高载流子迁移率以及良好的物理和化学稳定性等多重优点。这些优点使得其在光催化太阳能转化和H2能源生产方面表现出强大的应用潜力。但是光生电子-空穴对易复合的缺点使其光催化析氢的效果仍不太理想。为了提升这类材料的析氢（H2）效率,研究者们做出了许多努力,比如通过形貌调控、在其框架中引入合适的结构单元或连接物、化学掺杂、助催化剂沉积或构建复合半导体材料等。在此基础上,本文以具有优异光催化活性的亚胺COFs研究对象,讨论2D的亚胺COFs框架中含有氟吸电子基团、酰亚胺键、含氢键的亚胺键和亚胺键对光催化活性的影响;以共价三嗪有机框架（CTFs）为研究对象,讨论CTFs基复合有机半导体材料对光催化活性的影响。主要研究内容如下:1.高度氟化的亚胺COFs材料的制备及其光催化产H2性能研究。我们使用2,4,6-三（4-氨基苯基）-1,3,5-三嗪（TAPT）为主要前体,利用溶剂热法分别与2,3,5,6-四氟对二苯甲醛（TFTA）和对苯二甲醛（TPAL）反应制备了含有氟取代基的TFTA-COF材料和氢取代基的TPAL-COF材料。利用一系列表征和测试对光催化剂的化学组成和化学结构、晶体结构、形貌、光电化学性质及其光催化性能进行分析。表征测试结果显示,氟化的TFTA-COF具有优异的光电化学性质。光催化性测试表明,含氟TFTA-COF的析氢速率达到80μmol·h-1·g-1,远高于非氟化的TPAL-COF。2.研究COFs光催化材料中结构基元间的连接键对产H2性能的影响。我们使用TAPT为主要单体,利用溶剂热法分别与1,2,4,5-苯四甲酸酐（PMDA）、2,5-二羟基对苯甲醛（DHTA）和TPAL反应制备了通过酰亚胺键连接的PMDA-COF、含氢键的亚胺键连接的DHTA-COF以及亚胺键连接的TPAL-COF材料。利用一系列表征和测试对光催化材料的化学组成和化学结构、形貌、晶体结构及光电化学性质进行分析,并利用典型的光反应器分析结构基元间的连接键对光催化活性的影响。光电化学性能结果表明,通过酰亚胺键连接的PMDA-COF赋予框架更强的共轭效应、更宽的可见光吸收范围和更高的电荷载体迁移率。光催化结果表明,PMDA-COF的析氢活性为435.6μmol·h-1·g-1,分别是DHTA-COF(56.2μmol·h-1·g-1)和TPAL-COF(6.8μmol·h-1·g-1)活性的8倍和64倍左右。3.CTF-1/GO-x复合型有机光催化材料的制备及其光催化产H2性能研究。我们利用简单的室温合成法在CTF-1的合成过程中加入不同质量比的氧化石墨烯（GO）,合成了有机复合半导体CTF-1/GO-x（x为GO的质量百分比）。介绍CTF-1/GO-x在可见光下催化析氢性能的差异。通过一系列表征、测试和光催化实验分析了复合光催化剂的化学组成和化学结构、形貌、物相、光电化学性质及其析氢活性。研究表明,CTF-1/GO-x复合材料之间产生了强烈的π-π共轭效应,这使其具有更加优异的结构和性质。光催化活性表明,经GO修饰后,CTF-1/GO-x活性得到了显著的增强,最优的析氢速率得到了2262.4μmol·h-1·g-1,是纯CTF-1(256μmol·h-1·g-1)的9倍左右。
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