【摘 要】
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锂/钠二次电池广泛应用于各种电子产品及电动汽车领域,二次电池早已占据市场主体地位。传统商业化离子电池因其有机液态电解质存在漏液、挥发、高温爆炸等安全问题而倍受关注。从电池的安全考虑,可用安全性高和热稳定好的聚合物电解质进行替代。然而,离子电导率低、电化学窗口窄、匹配锂/钠负极材料易出现枝晶生长等问题一直制约着锂/钠二次固态电池的实际应用。基于以上问题,本文从聚合物基体改性角度出发,通过原位聚合方法
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锂/钠二次电池广泛应用于各种电子产品及电动汽车领域,二次电池早已占据市场主体地位。传统商业化离子电池因其有机液态电解质存在漏液、挥发、高温爆炸等安全问题而倍受关注。从电池的安全考虑,可用安全性高和热稳定好的聚合物电解质进行替代。然而,离子电导率低、电化学窗口窄、匹配锂/钠负极材料易出现枝晶生长等问题一直制约着锂/钠二次固态电池的实际应用。基于以上问题,本文从聚合物基体改性角度出发,通过原位聚合方法在不同的聚合物基体中引入ZIF-8多孔金属有机骨架纳米材料,获得高性能纳米复合固态电解质,并研究其电化学及电池性能。主要研究内容如下:（1）以聚乙二醇甲醚甲基丙烯酸酯（PEGMEM）聚合为基体,选取苯乙烯磺酸钠（SSS）为有机钠盐,通过自由基聚合法制备得单离子PEGMEM-co-SSS共聚物基体。其中,SSS中苯磺酸阴离子固定在聚合物主链上,钠离子可以自由迁移,提供了单一的钠源。将ZIF-8纳米粒子原位分散到单离子PEGMEM-co-SSS共聚物基体中,制备得纳米复合单离子聚合物固态电解质（PEGMEM-co-SSS@ZIF-8）。其中,ZIF-8骨架中的Zn2+酸性位点通过静电作用优先与共聚链段的磺酸基团结合,有效增加了钠离子的解离。同时,ZIF-8清晰的晶态孔隙结构为离子迁移提供了传输通道,实现了钠离子在有限区域内的高效传输。因此,纳米复合电解质在80℃时离子迁移数为0.89,离子电导率为4.01×10-4 S cm-1。组装的Na/Na3V2（PO4）3电池也展现了良好的倍率循环稳定性,初始放电容量达到76.6 mAhg-1,循环200圈后,容量保持率为97%。（2）以制备多孔ZIF-8纳米粒子为填料,选取聚乙二醇甲醚甲基丙烯酸酯（PEGMEM）和2-丙烯酰氨基-2-甲基-1-丙烷磺酸（AMPS）为反应单体,通过原位自由基聚合生成纳米复合聚合物电解质ZIF-8@PEGMEM-co-AMPS。其中,AMPS与PEGMEM聚合可降低EO链段的结晶度,ZIF-8纳米粒子也可以有效降低聚合物的结晶度。此外,AMPS上的极性基团以及ZIF-8粒子的酸性表面位点有利于锂盐的解离,促而提高锂离子的迁移。因此,复合电解质在80℃时的离子电导率为1.63×10-3 S cm-1。组装的Li/LiFePO4电池在80℃下1 C循环时,表现出良好长周期循环性能,且循环后的锂电极表面较为平整,没有明显的锂枝晶生长。
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